Radical Cloud Chemistry: Oxidation of Organic Compounds in Atmospheric Water
Notice bibliographique
Résumé
Atmospheric aging of organic compounds by photo-chemical oxidation can occur rapidly in the aqueous phase in aerosol particles, cloud droplets, and fog droplets and can result in changes to their chemical composition and absorptivity. Despite their capacity to significantly alter the properties of organic aerosol, aqueous phase reactions have not gained as much attention as other atmospheric aging pathways. The goal of this thesis was to further our understanding of photoreactions of atmospherically-relevant organic compounds in cloud water. This goal was accomplished through three projects, which investigated factors influencing the production of hydroxyl (OH) radicals in aqueous phase reactions and the lifetime, oxidation mechanism, and fate of light absorbing molecules that contribute to brown carbon. In the first project, the impact of dissolved organic compounds, specifically from α-pinene ozonolysis secondary organic aerosol (SOA) material, on the Fenton reaction, a major source of OH radicals in cloud and fog water, was investigated. OH radical production was significantly suppressed in the presence of SOA material, likely due to complexation of the iron involved in the Fenton reaction. In the second project, aqueous photo-oxidation kinetics of three light-absorbing nitrophenol compounds often associated with wildfire smoke were examined and were found to have an in-cloud lifetime on the order of hours. Photo-oxidation initially caused an absorption enhancement that corresponded to products with added oxygenated functional groups. Further photo-oxidation led to products that do not absorb visible light, reducing their contribution to atmospheric warming. In the third project, representative and chemically complex brown carbon was generated in the laboratory from wood smoke. Light absorption increased from aqueous photoreaction and OH oxidation and was linked to oligomerization and functionalization of aromatic compounds, similar to the nitrophenol chemistry. While extended OH oxidation led to a decrease in absorbance, brown carbon in wood smoke is likely to have a longer lifetime than estimated by individual components. Overall, this work demonstrated key outcomes of organic chemical transformations resulting from aqueous atmospheric aging under relevant cloud conditions and provided implications for their effect on the climate system.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».