Ammonia and Amines: Phase Partitioning, Oxidation Chemistry in Aqueous Phase and Atmospheric Measurement in Urban Canada
Notice bibliographique
Résumé
Alkyl amines are recognized for their important roles in the atmosphere, influencing particle formation, aerosol composition, and human health impacts despite their low ambient abundance. To advance understanding of their atmospheric fate, this thesis brings together three projects focused on the oxidation kinetics, thermodynamic behaviour, and analytical detection of reduced nitrogen species. In the first project, laboratory measurements of the aqueous-phase oxidation kinetics of dimethylamine (DMA), diethylamine (DEA), and ammonia with hydroxyl radicals (OH) were conducted using relative rate methods. Rate constants for both protonated and neutral forms were determined, enabling estimation of their atmospheric lifetimes in aerosols and cloud droplets. Preliminary experiments showed that oxidation of larger amines under acidic conditions produces smaller amines and ammonia, suggesting previously unrecognized secondary formation pathways different from gas phase oxidation. The second project examined the seasonal and temporal variation of particulate DMA and DEA in urban Toronto over a 1.5-year observation period, assessing their mass loadings as a function of particle size. They were found predominantly in particles with diameters less than 1.8 µm, but the molar ratios of amines to ammonium were between 10⁻¹–10⁻⁴, with the highest ratios occurring for the smallest particles. Predictions of gas–particle partitioning using the Extended Aerosol Inorganics Model (E-AIM) showed good agreement with field observations, highlighting the value of thermodynamic modelling for interpreting phase behaviour. The third project developed and optimized a precolumn derivatization HPLC-MS method for improved detection of a broader range of reduced nitrogen compounds. Applying this method to PM₂.₅ samples from a poultry research facility demonstrated its effectiveness for identifying and quantifying diverse reduced nitrogen species in complex environmental matrices. Together, this work investigated key aspects in the atmospheric chemistry of alkyl amines, providing new insight into their transformation, partitioning, and detection in both laboratory and real-world environments.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,003 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».