Time resolved electrostatic force microscopy measurements of ionic transport
Notice bibliographique
Résumé
La présente thèse est un recueil d'articles scientifiques publiées ou soumises par l'auteur au cours de la période 2015-2018 dans le cadre des recherches du troisième cycle menées à l'Université McGill. Chacun de ces articles étudie un aspect de la réalisation de mesures quantitatives à l'aide de la microscopie à force atomique (AFM). Le début du premier chapitre présente la motivation du travail. La suite explique le fonctionnement de base d'un accumulateur aux ions lithium et les défis rencontrés pour développer de meilleures batteries. On le chapitre conclut en explorant diverses techniques basées sur la AFM et leur utilisation pour étudier les matériaux de l'accumulateur. Les chapitres restants sont présentés dans un ordre cohérent mais pas nécessairement chronologique pour des raisons de cohésion. Le deuxième chapitre montre l'utilisation de la microscopie à force électrostatique (EFM) dans le domaine temporel pour étudier le transport ionique du lithium fer phosphate, un matériel utilisé actuellement dans certaines batteries commerciales. On sait que le transport ionique dans les solides suit une réponse exponentielle étendue dans le domaine temporel, qui est observée par les mesures directes dans le domaine temporel effectuées sur du lithium fer phosphate. Les descriptions théoriques du transport ionique dans les solides des récentes publications ont conclu que le facteur d'étirement dans la réponse exponentielle étendue contient des informations sur le mouvement collectif des ions (par ex. les interactions ion-ion). En effectuant ces mesures sur une petite région d'un échantillon qui a été directement caractérisé à l'aide d'une variété d'autres techniques, les mesures ont été associées à des calculs théoriques obtenus à l'aide de la théorie de la densité fonctionnelle. Ces mesures démontrent que les grandes barrières de saut en limite de phase constituent le facteur limitant pour le transport ionique, alors que les barrières de saut pour les ions en volume sont nettement plus faibles. Ces connaissances ont été rendues possibles par l'amélioration de la résolution temporelle de la technique du domaine temporel par la mise en oeuvre d'un système de calcul de la moyenne en temps réel. Ceci représente une découverte clé dans la compréhension du transport ionique et une démonstration de la puissance des mesures dynamiques localisées rendues possibles par le AFM. Dans le troisième chapitre, on explore les limites de résolution temporelle pour la EFM dans le domaine temporel. On propose une nouvelle technique tout en démontrant sa résolution temporelle nettement améliorée via une mesure de validation sur un échantillon métallique. Ensuite, les limites et l'application de cette technique au transport ionique sont discutées en détail. De plus, trois autres techniques récemment développées qui utilisent des impulsions de tension pour mesurer les réponses des échantillons résolus dans le temps sont explorées en détail, ainsi que leurs difficultés et leur applicabilité aux mesures de transport ionique.Le quatrième chapitre aborde les problèmes posés par la calibration de la constante de ressort des apex nanométriques situés sur la pointe du levier présent dans les AFMs. Ces mesures précises de la constante de ressort des apex sont nécessaires pour effectuer des mesures de force quantitatives à l'aide de la AFM. Ces constantes de ressort sont généralement réalisées en mesurant les petites oscillations de l'apex dues à l'énergie thermique et en les analysant dans le domaine fréquentiel. On démontre que cela peut être grandement affecté par le bruit acoustique ambiant. Ensuite, un protocole permettant de calibrer les constantes de ressort tout en éliminant l'effet du bruit acoustique est démontré en actionnant activement l'apex du levier; en particulier en effectuant des balayages de fréquence et des mesures optiques.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».