Stabilisation de rejets miniers pollués à l'arsenic à l'aide de sous-produits cimentaires : étude de l'influence de la cristallochimie sur le risque de mobilisation des polluants

Les remblais miniers en pâte cimentés sont utilisés depuis une vingtaine d’années dans l’industrie minière. La technique consiste à acheminer les rejets de concentrateurs, mélangés à un liant hydraulique (3-7%) et de l’eau (typiquement 25%), jusque dans les galeries de mines exploitées. Cela assure une stabilisation mécanique des terrains, qui permet d’améliorer la sécurité des travailleurs et d’augmenter la proportion de minerai récupéré. Cette technique de remblayage est attrayante aussi d’un point de vue environnemental, car elle limite l’impact des rejets miniers en surface et entraine une diminution de la réactivité des sulfures, à l’origine de drainage minier acide ou de drainage neutre contaminé. Mais le remblai minier peut être aussi envisagé comme une technique de stabilisation/solidification des contaminants contenus dans les rejets miniers, comme l’arsenic entre-autres. L’arsenic est un métalloïde récurrent dans certains rejets de mine exploitant des gisements sulfurés, car il est souvent associé aux sulfures dans des minéraux comme la pyrite ou l’arsénopyrite. L’arsenic possède une solubilité élevée dans une large gamme de conditions Eh-pH, et peut être à l’origine d’une contamination importante des cours d’eau et des aquifères proches des aires d’entreposage des rejets miniers arséniés.
\nL’objectif de la thèse est de comprendre le comportement géochimique de l’As dans les remblais miniers en pâte cimentés, afin d’y évaluer la stabilisation/solidification potentielle de ce contaminant. Pour répondre à cette problématique très générale, deux types de remblais sont élaborés en laboratoire. En premier lieu, des échantillons de remblai minier en pâte synthétique sont fabriqués à partir de silice en remplacement des rejets de concentrateur, et sont enrichis artificiellement en arsenic et en autres contaminants. La fabrication d’un matériau synthétique permet d’isoler la fraction cimentaire des matrices, qui peut alors être caractérisée sans interférences avec les rejets de concentrateurs. En parallèle, des remblais miniers en pâte sont élaborés à partir de rejets miniers arséniés issus d’une mine d’or québécoise en activité. Dans les deux cas, différents liants cimentaires sont testés : du ciment Portland, un mélange de cendres volantes et de ciment Portland, et un mélange de laitier de haut-fourneau et de ciment Portland. Plusieurs types d’investigations sont menés sur les échantillons de remblai en pâte cimentés. Une caractérisation minéralogique est effectuée à l’aide de divers outils comme la microscopie électronique à balayage couplée à la microanalyse X, la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier ou encore la diffraction des rayons X. Des informations particulières sur le degré d’oxydation et la spéciation de l’arsenic sont tirées d’investigations par spectroscopie d’absorption des rayons X. En parallèle, les échantillons de remblais sont soumis à différents tests de lixiviation complémentaires, afin d’évaluer la mobilité/rétention de l’arsenic dans ces matrices. Enfin, une modélisation géochimique est mise en oeuvre à partir des résultats issus des deux études précédentes, afin d’affiner les connaissances sur la nature et la stabilité des composés arséniés dans la fraction cimentaire des remblais étudiés.
\nLes résultats obtenus indiquent que l’arsenic est mieux stabilisé dans les matrices à base de ciment Portland et de laitier de haut-fourneau que dans les remblais à base de cendres volantes. Cependant, le relargage en arsenic demeure assez faible dans tous les cas, avec des valeurs qui ne dépassent pas 5% du contenu en arsenic total initial des remblais. Le comportement à la lixiviation variable d’une matrice à l’autre s’explique par des spéciations et des mécanismes de piégeage de l’arsenic variés. L’arsenic peut précipiter sous forme de minéraux arséniés, principalement sous forme d’arséniates de calcium, mais aussi de divers autres composés secondaires variables d’une matrice à l’autre. Un piégeage physique des grains de rejets miniers arséniés par les hydrates cimentaires peut aussi avoir lieu, par formation d’un revêtement limitant l’oxydation des sulfures porteurs d’arsenic (passivation). Enfin, l’intervention de phénomènes d’adsorption au sein des remblais miniers en pâte cimentés semble aussi participer aux mécanismes de fixation de l’arsenic dans ces matrices.
\nLa présente étude a permis d’évaluer le comportement de l’arsenic dans les remblais miniers en pâte cimentés en se basant sur une approche pluridisciplinaire, intégrant des domaines scientifiques aussi variés que la minéralogie, la cristallochimie, la géochimie et la thermodynamique. Cette approche est nécessaire pour une étude détaillée de la stabilisation/solidification de l’arsenic dans les remblais miniers en pâte, et constitue un préalable à la mise en place de cette technique à l’échelle industrielle.

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