New Insights into Nucleation. Pressure Trace Measurements and the First Small Angle X-Ray Scattering Experiments in a Supersonic Laval Nozzle

Die homogenen Keimbildungsraten von n Alkoholen und n Alkanen werden mit Hilfe zweier Sätze von Laval Überschalldüsen Experimenten unter identischen Bedingungen bestimmt. Die Keimbildungsraten J = N / tJmax von n Alkoholen sind in der Größenord-nung von 1�1017 < J / cm 3s 1 < 5�1017 für Temperaturen von 143 ≤ T / K ≤ 215, die Keim-bildungsraten von den n Alkanen liegen in der Größenordnung von 5�1015 < J / cm 3s 1 < 2�1018 für Temperaturen zwischen 207 ≤ T / K ≤ 249. Zum ersten Mal konnte gezeigt werden, dass die Keimbildungsrate nicht nur eine Funktion von Über-sättigung und Temperatur, sondern eindeutig auch abhängig von der Expansionsrate wäh-rend der Überschalldüsen Experimente ist. Eine gute Übereinstimmung zwischen den experimentellen Ergebnissen und denen aus der Literatur konnte durch Anwendung von Hale�s Skalierungsformalismus [Hale, B., Phys. Rev. A 33, 4256 (1986); Hale, B., Metall. Trans. A 23, 1863 (1992)] gefunden werden. Die Skalierungsparameter dieser Arbeit stimmen ebenso gut mit denen von Rusyniak et al. [Rusyniak, M., M. S. El-Shall, J. Phys. Chem. B 105, 11873 (2001)] und Brus et al. [Brus, D., V. �dímal F. Stratmann, J. Chem Phys. 124, 164306 (2006)] überein. Im ersten Satz von Experimenten werden statische Druckmessungen für die n Alkane durchgeführt, um den kondensierbaren Partialdampf-druck, die Temperatur, die Übersättigung, die charakteristische Zeit und die Expansionsra-te korrespondierend zu der maximalen Keimbildungsrate zu bestimmen. Charakteristische Zeiten in der Größenordnung von 13  tJmax / s  34 wurden ermittelt. Im zweiten Satz von Experimenten werden die ersten flussratenaufgelöste Kleinwin-kel Röntgenstreuexperimente durchgeführt, um die Teilchenzahldichte beider Substanz-klassen zu bestimmen. Teilchenzahldichten in der Größenordnung von 1�1012 < N / cm−3 < 5�1012 und 1�1011 < N / cm−3 < 3�1012 werden für die n Alkohole sowie die n Alkane gefunden. Zusätzlich werden durch die Analyze des radial gemittelten Streu-spektrums Informationen bezüglich des mittleren Radiusses und der Breitenverteilung der Aerosole erlangt. Mittlere Radien werden für die n Alkohole in der Größenordnung von 4 < �r� / nm < 10 und für die n Alkane in der Größenordnung von of 5 < �r� / nm < 31 de-tektiert. Die Änderungen des mittleren Radiusses und der Breitenverteilung mit Flussrate und Wachstumszeit, das systematische Verhalten mit steigender Kohlenstoffkettenlänge innerhalb einer Substanzklasse sowie die Änderung im Verhalten dieser Parameter bei n Alkanen und n Alkoholen vertieft das Verständnis vom na-no Aerosolwachstumsverhalten während Überschalldüsen Experimenten.

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