Ultrafast Carrier Relaxation Dynamics in Graphene

Diese Arbeit präsentiert eine umfassende theoretische Studie über die Nichtgleichgewichtsdynamik der Elektronen in Graphen. Basierend auf dem Dichtematrix Formalismus wurde ein Modell entwickelt, welches die optische Anregung der Ladungsträger in Graphen, als auch die Elektron-Elektron und Elektron-Phonon Streuung beschreibt. Die daraus resultierende zeit-, winkel- und impulsaufgelöste Simulation der Ladungsträgerdynamik ermöglicht die Interpretation experimenteller Befunde und auch die Voraussage bislang unbekannter dynamischer Phänomene in Graphene. Generell werden nach einer optischen Anregung zwei Phasen der Ladungsträgerrelaxation unterschieden. Während der ersten Phase, welche einige zehn Femtosekunden dauert, equilibrieren die Elektronen untereineander. Dieser Prozess, bei dem sich ein neues Quasi-Gleichgewicht einstellt, wird hauptsächlich durch ultraschnelle Coulomb-Streuung verursacht. Die zweite Phase wird durch Phonon-induzierte Energiedissipation an das Kristallgitter getrieben und findet auf eineer Pikosekunden Zeitskala statt. In exzellenter Übereinstimmung mit hochaufgelösten Pump-Probe Experimenten manifestieren sich die beiden Relaxationsregime in differentiellen Tranmisssionsspektren durch einen doppelt exponentiellen Zerfall. In Zusammenarbeit mit den experimentellen Gruppen von Prof. Thomas Elsaesser (Max-Born Insitut Berlin), Prof. Manfred Helm (Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf), und Prof. Theodore B. Norris (Michigan University, USA) wurde die Rolle von externen Bedingungen, wie Photon Energie oder Anregungsstärke, untersucht. So konnte gezeigt werden, dass bei Anregungen im mittleren Infrarrotbereich die Streuung mit optischen Phononen eine unerwartet starke Rolle spielt, obwohl die Anregungsenergie unterhalb der optischen Phononenergie liegt. Desweiteren wurde die optische Sättigung von Graphen durch ein Zusammenspiel von Pauli-Abstoßung und intensitätsabhängigen Streuraten erklärt. Die Analyse ergab wertvolle neue Einsichten für die Anwendung von Graphen als Auskopplungsmedium in gepulsten Lasern. Neben den Pump-Probe Studien werden verschiedene graphenspezifische Aspekte der Ladungsträgerkinetik in dieser Arbeit behandelt. Insbesondere wird der Einfluss von Auger-Prozessen untersucht. Diese Coulomb-induzierten Streuprozesse werden durch die spezifische Bandstruktur von Graphen ermöglicht. Durch die Überbrückung von Valenz- und Leitungsband sind diese Prozesse in der Lage die Ladungsträgerzahl auf der ultraschnellen Coulomb-Zeitskala zu ändern. Erstmalig wurde gezeigt, daß Augerprozesse zu einer erheblichen Vervielfachung der Ladungsträgerkonzentration führen können, also dass durch die Absorption eines Photons mehere Elektron-Loch Paare erzeugt werden. Dieser Effekt verspricht ein großes Potential für Graphen-basierte hochsensitive Photodetektoren und photvoltaische Anwendungen. In Hinblick auf die experimentelle Realisierung der Ladungsträgervervielfachung in Graphen werden in dieser Arbeit, numerisch und analytisch, die optimalen Bedingungen für eine maximale Quantenausbeute bestimmt. Ein weiterer fundamentaler Effekt der Coulomb-Streuung von Dirac-artigen Elektronen ist der Einfluss auf einen elektrischen Strom. In Zusammenarbeit mit der experimentellen Gruppe von Prof. Theodore B. Norris und der theoretischen Gruppe von Prof. John E. Sipe (University of Toronto, Canada) wird die kohärent kontrollierte Erzeugung eines Transportstroms und sein anschließender Zerfall untersucht. Die Berechnungen zeigen, daß in Graphen die Coulomb-Streuung einen signifikanten Beitrag zum Zerfall des Strom liefert. Diese Besonderheit kann auf die konstante Elektronengeschwindigkeit zurückgeführt werden, bei der der Zerfall eines Stroms der reinen Winkelrelaxation im Impulsraum entspricht. Dieses Verhalten unterscheidet sich fundamental von konventionellen Halbleitern, bei denen der elektrische Widerstand Implusrelaxation voraussetzt. Schließlich wird die Möglichkeit von Graphen-basierten Lasing disskutiert. Prinzipiell bietet Graphen mit seinen breiten Spektrum von optisch aktiven Zuständen ein vielversprechendes Potential als aktives Lasermedium. Es wird gezeigt, das im Regime starker Anregungen das Zusammenspiel einer Phononemissionkasskade und der linearen Zustandsdichte zu einer Besetzunginversion nahe des Dirac-Punktes führt. Die Lebensdauer der Besetzunginversion ist durch effiziente Auger-Rekombination auf einige hundert Femtosekunden begrenzt. Dennoch, die zeitliche und energetische Ausdehnung der Besetzungsinversion erlaubt prinzipiell die Verstärkung von kurzen Pulsen vom oberen Terahertz- bis zum mittleren Infrarotbereich. Ingesamt stellt diese Arbeit eine detaillierte Studie über die elektronische Nichtgleichgewichtsdynamik in Graphen dar. Die gewonnen Einsichten beleuchten das faszinierende und vielseitige Potential von Graphen aus einem mikroscopischen Blickwinkel und eröffnen neue technologische Anwendungsbereiche.

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