Solution processable pbs qd-solid photodetectors for telecommunication applications

La deteccion optica y la conversion de luz en electricidad (conversion fotovoltaica), en la que los dispositivos optoelectronicos encuentran su campo de aplicacion mas importante, han sido importantes campo de aplicacion durante decadas de los semiconductores monocristalinos como materiales fotoactivos (absorcion de luz y fotogeneracion de portadores). Su exito se debe a los excelentes resultados alcanzados, aunque viene acompanado de inconvenientes, como el elevado coste de produccion, la complejidad de fabricacion y su incompatibilidad con substratos flexibles. Durante la ultima decada, el advenimiento de los materiales optoelectronicos procesados en disolucion, como los puntos cuanticos (QDs) coloidales, ha abierto nuevas posibilidades para aplicaciones optoelectronicas. Este nuevo enfoque aplicado al desarrollo de detectores opticos reside en el alto grado de control que ofrece la ingenieria de materiales a la nanoescala. Ademas, la procesabilidad de dichos nanomateriales ha permitido su integracion en muchos tipos de substratos comerciales de bajo coste, en algunos casos logrando fotodispositivos con figuras de merito comparables a las de los fotodetectores convencionales. Por ejemplo, en el grupo del Prof. Edward H. Sargent (Universidad de Toronto, Canada) han medido detectividades de hasta 1013 jones en la segunda ventana de telecomunicaciones (1.3 μm) en fotodetectores basados en QDs de Pbs, un orden de magnitud mayor que la detectividad lograda en fotodetectores basados en peliculas delgadas de InGaAs crecidas epitaxialmente. En esta tesis hemos pretendido y conseguido desarrollar fotodetectores basados en QDs de PbS estables en aire y procesados en disolucion, con una alta sensibilidad en longitudes de onda del infrarrojo proximo (hasta unos 1600 nm), esto es, utiles para la deteccion optica en la tercera ventana de telecomunicaciones. Para conseguir este objetivo principal, primero se ha dedicado el esfuerzo necesario para optimizar la sintesis quimica de los QDs de PbS con el tamano adecuado para obtener su borde de absorcion en las longitudes de onda senaladas, como base para la produccion de peliculas delgadas con un enfoque ascendente (bottom-up). En segundo lugar, hemos conseguido “nanotintas” estables en aire con estos QDs de PbS, adecuadamente formuladas para su compatibilidad (propiedades reologicas adecuadas) con un metodo eficiente de deposicion en area extensa, que permita la formacion de una pelicula delgada de QDs de PbS libre de defectos estructurales (ligados al apilamiento vertical de los QDs, que no son mas que nanocristales aproximadamente esfericos de unos 6-7 nm de diametro). La tecnica de deposicion elegida ha sido “doctor blading”, donde una cuchilla extiende la nanotinta sobre un substrato dado, en nuestro caso vidrio/ITO (ITO: Indium Tin Oxide) o Si/SiO2, para la fabricacion de fotodiodos y fotoconductores, respectivamente. Tambien hemos estudiado la influencia de la quimica superficial de los QDs de PbS en las propiedades de las peliculas delgadas producidas con estos y los dispositivos fabricados con estas capas. De hecho, el paso clave en la formacion de peliculas conductoras con QDs de PbS es el procedimiento de intercambio de ligandos en estado solido, en el que se reemplazan las moleculas largas (Oleilamina) utilizadas para la sintesis de los QDs de PbS con otras mas cortas, con el fin de reducir la distancia entre los QDs, lo que aumentaria la movilidad de los portadores en el solido de QDs resultante debido a un fuerte acoplamiento electronico. Especificamente, hemos utilizado el acido 3-Mercapto-Propionico (MPA) y el Ioduro de Tetra-butil-amonio (TBAI), lo que ciertamente influye en la superficie de los QDs de PbS y en el rendimiento de los fotodetectores basados en PbS. Encontramos que, en ambos casos, el mecanismo responsable de la fotoconductividad esta relacionado con la sensibilizacion de solido de QDs por trampas, origen de la alta responsividad observada y la lenta respuesta temporal de los dispositivos fotoconductores. Se ha identificado la importante influencia de los niveles de trampas sobre la dinamica de los portadores y la eficiencia final del dispositivo, ademas de evidenciar el compromiso entre la velocidad del dispositivo y la alta responsividad de los dispositivos fotoconductores. El intercambio de ligandos en el solido de QDs con MPA, mientras pasiva eficazmente su superficie, produce un rendimiento superior del dispositivo (mayor foto-sensibilidad y detectividad), lo cual se debe a una menor corriente oscura y menor nivel de ruido en comparacion con el caso de los solidos de QDs tratados con TBAI. Ademas, el intercambio de ligandos con MPA confiere una excelente estabilidad en aire a los solidos de QDs, reduciendo la oxidacion del PbS, como se deduce de medidas de XPS. Sobre la base de estos hallazgos, finalmente hemos desarrollado un fotodetector estable en aire y altamente sensible (1011 Jones), basado en un fotodiodo de arquitectura Schottky con una eficiencia cuantica interna superior al 30% a 1500 nm y con una respuesta temporal de unos 135 s.

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