Study of ultrafasts thermals effects in plasmonic nanostructures

La thermoplasmonique est une branche de la plasmonique exploitant les phénomènes thermiques dans des structures métalliques. Longtemps regardées comme problématique, les pertes par effet Joule dues à l’absorption de la lumière par des nanoparticules métalliques sont maintenant considérées comme un point de départ pour de nombreuses applications : nanosources thermiques en médecine, enregistrement magnétique, catalyse chimique, thermotronique ou la conversion d’énergie.L’usage de laser femtosecondes sur des structures plasmoniques, permet de créer des nanosources thermiques confinées spatialement atteignant des températures électroniques très élevées devant la température du réseau atomique. L'absorption par un métal d'une impulsion d'énergie peut être décrite en trois étapes principales. Tout d'abord, une absorption des photons par les électrons du métal augmentant l'énergie des électrons à l'échelle de la centaine de femtosecondes avec des températures électroniques pouvant atteindre des milliers de degrés Kelvin alors que la température du réseau, elle, reste quasiment constante. Puis une deuxième étape au cours de laquelle les interactions électron-phonon transmettent l'énergie absorbée par les électrons au réseau, ce qui permet à l'énergie des électrons et du réseau d'atteindre un équilibre. Enfin, l’énergie est dissipée dans le substrat entourant le métal par conduction thermique.Il existe un grand nombre de modèles dans la littérature permettant de décrire le non-équilibre entre électrons et phonons mais cependant, une comparaison rigoureuse et quantitative avec des données expérimentales fait défaut pour valider ou invalider ces modèles. Cela a été l’objectif principal de cette étude.Afin d’étudier ces phénomènes, j’ai utilisé une expérience pompe-sonde où la pompe permet un chauffage ultra-rapide de l’échantillon ce qui provoque un changement de la permittivité dudit matériau. Le faisceau sonde permet alors de mesurer les variations dans le spectre de réflexion et de transmission, provoquées par le changement de permittivité.J’ai mis en place un code numérique permettant de modéliser l’évolution de la température dans un maillage 3D d’une structure composé d’éléments diélectriques et métalliques. Ce modèle thermique prend en compte les divers phénomènes de transport d’énergie dans un métal tel que le couplage électron-phonon, la conduction thermique électronique et des phonons et le déplacement balistique des électrons non thermalisés. Puis, via un modèle de la permittivité en fonction de la température prenant en compte les transitions interbandes et intrabandes, ce modèle a été couplé à un modèle optique permettant de simuler l’évolution des spectres optiques d’une structure en fonction de sa température afin de pouvoir confronter ce modèle numérique aux résultats expérimentaux par des ajustements des données.Ce modèle numérique a été validé sur de nombreuses expériences pompe-sonde effectuées sur des films d’or de diverses épaisseurs et des réseaux de nanostructures d’or sur verre ou sur film d’or. Nous avons pu montrer que parmi le très grand nombre de paramètres optiques et thermiques intervenant dans le modèle, toutes ces données expérimentales pouvaient être ajustées en utilisant un très petit nombre de paramètres libres, confirmant ainsi la robustesse du modèle. Enfin, ce modèle a pu être utilisé pour concevoir et optimiser des réseaux de structures permettant la mise en évidence expérimentale de la propagation de la chaleur sur des échelles de quelques centaines de nanomètre au sein d’une nanostructure d’or.

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