Mobilité et géochronologie du Pt et du Pd dans les sédiments de deux lacs du Québec.

La transcription des symboles et des caractères spéciaux utilisés dans la version originale de 
\nce résumé n’a pas été possible en raison de limitations techniques. La version correcte de ce 
\nrésumé peut être lue en PDF.<br /><br /> Le platine (Pt) et le palladium (Pd) font partie des composantes actives des convertisseurs
\ncatalytiques automobiles installés sur toutes les nouvelles voitures depuis 1975 au Canada
\net aux États-Unis et depuis les années 1990 en Europe. Ce dispositif s'avère très efficace
\npour réduire les émissions automobiles nocives comme les NOx, le CO et les HC.
\nCependant, il est maintenant reconnu que les convertisseurs catalytiques sont
\nresponsables d'une contamination en Pt et en Pd des milieux urbains et des zones à
\nproximité de grandes autoroutes. Les connaissances actuelles sur les émissions
\nautomobiles de Pt et de Pd indiquent un risque potentiel pour l'humain et
\nl'environnement, mais elles sont incomplètes et ne permettent pas d'en faire une
\névaluation éclairée.
\nLa découverte récente de la contamination en Pt et en Pd de neiges et de glaces au
\nGroenland, à des dizaines de milliers de kilomètres de toute activité humaine
\nsignificative, a initié un débat sur le transport des émissions des convertisseurs
\ncatalytiques automobiles sur de grandes distances par voie atmosphérique. Dans la
\nprésente recherche, nous avons prélevé des carottes de sédiment dans deux lacs du
\nBouclier canadien (Tantaré et Vose) isolés de toute source directe de contamination en
\nvue d'établir la chronologie du dépôt atmosphérique de Pt et de Pd. Les lacs ont été
\nsélectionnés pour simplifier l'interprétation des profils: petit lac de tête, petit rapport de
\nsurface du bassin versant sur surface du lac, pas de bouleversements majeurs au cours des
\n100 dernières années sur le bassin versant et faible activité benthique au site
\nd'échantillonnage. Le lac Tantaré est situé à 40 km au nord de la ville de Québec dans
\nune réserve écologique et le lac Vose est localisé dans le parc Aiguebelle à 25 km de la
\nville de Rouyn-Noranda, site de la fonderie Home (Noranda Inc.).
\nNous avons choisi de déterminer le Pt et le Pd par spectrométrie de masse avec plasma à
\ncouplage inductif couplée à la dilution isotopique (ICP-IDMS) puisque cette technique
\noffre des limites de détection permettant de mesurer leur niveau naturel. Des
\ninterférences spectrales ont cependant compliqué les analyses de sédiments: l'oxyde
\nd'hafnium sur le Pt; le cadmium et les oxydes d'yttrium et de zirconium sur le Pd. Vu
\nl'importance de ces interférences, nous avons utilisé deux méthodes de contrôle des
\ninterférences pour attester la robustesse de nos données. Une partie de la solution de
\nchaque échantillon de sédiment était analysée directement et les contributions des
\ninterférences au signal de l'élément d'intérêt étaient soustraites (méthode directe) tandis
\nque l'autre partie de la solution subissait une extraction sur une résine échangeuse
\nd'anions (méthode avec extraction) avant l'analyse ICP-IDMS. Nous avons choisi la
\nrésine Aliquat 336/C18 pour sa capacité reconnue d'enlèvement de Hf, pour son élution ne
\ndemandant qu'un petit volume d'éluant (possibilité de pré concentration de l'élément
\nd'intérêt) et pour son potentiel d'extraire le Pd et d'enlever ses interférences dans les
\nmêmes conditions que pour le Pt. Préalablement à l'analyse des échantillons de sédiment,
\ntout le processus analytique des deux méthodes a été validé par des essais sur des
\nsolutions synthétiques et des matériaux de référence certifiés (BCR-723, une poussière de
\nroute et GPt-7, un sol). Nous avons constaté que la résine Aliquat 336/C18 permet
\nd'extraire le Pt et le Pd efficacement tout en enlevant la majorité de Hf, Y et Zr.
\nCependant, la résine ne permet pas d'enlever le Cd qui interfère avec le dosage du Pd.
\nLa détermination de Pt dans les échantillons de sédiment par les deux méthodes de
\ncontrôle des interférences a donné des résultats semblables sans différence systématique.
\nLa concentration en Pt dans les sédiments variait entre 1,0 pmol'g-l et 14,9 pmol'g-l au lac
\nTantaré et entre 2,2 pmol'g-l et 10,9 pmol'g-l au lac Vose. Les profils de Pt des deux lacs
\nmontraient des tendances similaires avec une augmentation des concentrations près de la
\nsurface des sédiments. Le Pd n'a pas pu être déterminé par la méthode directe en raison
\nde l'ampleur de l'interférence causée par Y. Par la méthode avec extraction, nous avons
\ntrouvé des concentrations en Pd augmentant vers la surface des sédiments de 5,8 à 18,5
\npmol'g-l dans les trois premiers centimètres au lac Tantaré. Tous les autres échantillons
\nde sédiment ont montré des teneurs en Pd sous la limite de détection (2,9 pmol'g-l ),
\nprobablement en raison de l'interférence causée par le Cd après extraction.
\nNous avons montré que la bioturbation n'a pas d'influence significative sur la distribution
\nde nos métaux dans les sédiments des lacs Tantaré et Vose à nos sites d'échantillonnage.
\nPour vérifier l'influence des réactions de Pt et de Pd sur leurs profils sédimentaires, nous
\navons prélevé de l'eau interstitielle aux mêmes sites que les sédiments au moyen de
\ndialyseurs et le Pt et le Pd dissous ont été déterminés par ICP-MS. La forme des profils
\nde Pd dissous et les calculs effectués au moyen du code PROFILE ont révélé que Pd est
\ntrès réactif et mobile dans les sédiments des deux lacs. La chimie de Pd y semble
\nfortement liée à celle du fer. Nos calculs indiquent que les valeurs élevées de Pd à la
\nsurface des sédiments du lac Tantaré sont majoritairement dues aux réactions et non à une
\naugmentation des apports anthropiques. Pour ce qui est de Pt, tous les échantillons d'eau
\ninterstitielle ont montré des concentrations en dessous de la limite de détection de 1,0 pM,
\nce qui a empêché une évaluation concrète de l'influence des réactions impliquant ce
\nmétal. Bien que plusieurs indices provenant de la littérature suggèrent que la diagenèse
\nde Pt soit peu probable dans nos sédiments, l'absence de valeurs de concentrations en Pt
\ndissous nous empêche de conclure définitivement sur le sujet.
\nEn admettant la faible mobilité du Pt dans les sédiments, nous avons reconstruit la
\nchronologie de ses flux de dépôt atmosphérique dans nos deux lacs. fmol•cm-2•an-1 (1994)
\nPour nos deux lacs, les flux atmosphériques de Pt commencent à être détectable à partir
\ndu début du 20e siècle et ont augmenté continuellement jusqu'aux jours présents. Les
\nflux atmosphériques de Pt maximaux ont été mesurés pour l'année 1994 au lac Tantaré
\navec une valeur de 113 fmol'cm-2'an-1 et pour l'année 2000 au lac Vose avec une valeur
\nde 66 finol•cm-2•an-1
\n• Ces flux atmosphériques sont un peu supérieurs mais du même
\nordre de grandeur que ceux mesurés au Groenland. La contamination en Pt de
\nl'atmosphère serait un phénomène affectant tout l'hémisphère Nord. L'évolution des flux
\nmesurés est bien corrélée à l'évolution de la production d'éléments du groupe du platine à
\nSudbury en Ontario et aux États-Unis. Les émissions de l'industrie minière expliquent
\nvraisemblablement l'augmentation des flux anthropiques avant 1975. Les flux plus
\nélevés retrouvés au lac Tantaré après l'apparition des convertisseurs catalytiques
\nsuggèrent que le dispositif anti-pollution cause une contamination de l'atmosphère en Pt
\ndépassant les zones urbaines.

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