Géochimie isotopique Re-Os et Pb-Pb : approches environnementale et météoritique

Le sujet principal de cette thèse est le traceur isotopique rhénium-osmium (Re-Os). Depuis 1991, année de publication d'une technique efficace pour en faire l'analyse, grâce à la thermo-ionisation à polarité inversée, le système isotopique Re-Os a permis d'étendre les connaissances dans de nombreuses branches des géosciences. Cependant, beaucoup d'aspects du comportement chimique de ces deux éléments chalco-sidérophiles demeurent incompris, que ce soit en géochimie environnementale ou en ce qui a trait aux météorites. Ces lacunes limitent la portée des interprétations faites à partir des données Re-Os. L'objectif de la présente thèse vise à combler certaines de ces lacunes et à faire ainsi progresser l'état des connaissances du système Re-Os. A cette fin, celui-ci est comparé avec un second système isotopique, connu depuis plus longtemps, celui du plomb. Trois domaines d'application sont explorés à partir d'études de cas: le domaine "classique" des météorites, celui des apports anthropiques et enfin le domaine de la géologie environnementale et sédimentaire. \nLe premier chapitre porte ainsi sur la météorite de St-Robert, une chondrite de type pétrographique H5. Son système Pb-Pb a livré un âge de 4.56 Ga, soit l'âge accepté de la formation des corps rocheux du système solaire. Les résultats du système Re-Os sur des fragments rocheux présentent des perturbations par rapport à l'isochrone de l'âge de l'échantillon, comme c'est le cas dans la vaste majorité des études de chondrites rapportées dans la littérature scientifique. Nos résultats permettent d'avancer un échange de Re entre les diverses phases métalliques. Les croûtes de fusion, résultat de l'entrée atmosphérique du météore, présentent moins de perturbations que les autres fragments rocheux. Nous croyons que cela est du à l'homogénéisation des phases de divers rapports Re/Os dans la croûte, pendant la fusion de la surface du météoroïde. \nLe deuxième chapitre porte sur certains apports anthropiques en Os. Quelques études passées sont fait mention de la possibilité que les voitures équipées de convertisseurs catalytiques dans leur système d'échappement renvoient de l'osmium dans l'environnement. Les pots catalytiques automobiles contiennent des platinoïdes (Pd-Pt-Rh); ces métaux étant nécessaires à la conversion des gaz d'échappement (CO, NOx, hydrocarbure) en composés moins nocifs (CO2, N2, H2O). Il a été démontré que les vibrations d'une voiture en opération causent Pattrition du matériel catalytique, et que les particules ainsi libérées sont évacuées par l'échappement, accumulant des platinoïdes sur les bords du réseau routier. Par nature, ces platinoïdes sont associés à de l'Os de composition isotopique non-radiogénique (187Os/188Os <0.2). L'analyse de catalyseurs confirme qu'ils comportent, en impureté (jusqu'à 228 ppt), de l'Os de faible composition isotopique. Nous pensons que cette valeur est trop faible pour rendre compte d'une pollution significative en osmium par l'expulsion de poussière des catalyseurs. Par contre, nous avons examiné la possibilité que la volatilité de l'osmium oxydé permette une perte gazeuse de cet élément dans les conditions d'opération des pots catalytiques. Une simulation expérimentale a permis d'évaluer la volatilité de l'oxyde d'osmium (OsO4(g>) : près de 95% de l'Os pourrait être évacué vers le milieu ambiant par les pots d'échappement des voitures. Par cette perte gazeuse, le parc automobile pourrait ainsi constituer une source majeure de pollution en Os nonradiogénique: plusieurs pico-grammes d'osmium par m2pourraient être déposés annuellement dans les zones de forte densité de voitures. Cette source de pollution viendrait s'ajouter aux quelques rares sources d'osmium anthropiques déjà inventoriées. \nLe troisième chapitre porte sur les sédiments récents de Saanich Inlet, un fjord anoxique de la Cote Ouest du Canada, cité comme un possible analogue moderne de milieu de dépôt d'argilites noires (black shales). Parmis d'autres sédiments anciens, les black shales ont été utilisés pour construire la courbe évolutive du 187Os/I88Os des paléo-océans au Cénozoïque, et plus partiellement au Mézosoïque. L'interprétation de cette courbe permet d'établir des éléments d'appréciation d'événements géologiques passés et peut aider à une meilleure compréhension des phénomènes tectono-climatiques anciens. Nous avons voulu vérifier ici dans quelle mesure les sédiments récents déposés à Saanich Inlet s'avéraient susceptibles d'enregistrer la composition en 187Os/188Os actuelle de l'océan. Nous constatons que ces sédiments ne rendent pas compte de la composition de l'osmium océanique et que leurs teneurs en Os restent faibles (55-60 ppt). Cela semble être le résultat combiné d'un faible enrichissement en osmium marin des sédiments du fjord et à un apport local en Os non-radiogénique (détritique et/ou dissous). L'analyse de niveaux stratigraphiques préanthropiques permet le rejet de la possibilité d'un apport lié à la pollution humaine en Os pour expliquer les valeurs non-radiogéniques. Les isotopes du plomb des sédiments rendent par ailleurs compte de l'impact environnemental de l'utilisation de tétra-éthyl de Pb comme additif anti-détonant aux carburants automobiles, entre les années -1930 et ~1980. La signature isotopique en Pb des sédiments de Saanich Inlet, durant cette période, permet de démontrer que ce fjord fut grandement affecté pas les apports de plomb atmosphérique originaire des Etats-Unis et provenant du parc automobile. \n \nMots clés : Re-Os, Pb-Pb, géochimie isotopique, cosmochimie, météorite de St-Robert, contamination en métaux lourds, convertisseur catalytique, sédiments anoxiques, fjord de Saanich Inlet. \n

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