Séquestration des émissions de CO₂ dans le secteur de production de l’aluminium à partir des résidus de bauxite issus du procédé Bayer.

Le résidu de bauxite est un résidu minier alcalin produit pendant la production de l’alumine par le procédé Bayer. Ce résidu a été utilisé dans la carbonatation minérale afin de réduire les émissions de dioxyde de carbone à la sortie des cheminées des alumineries du Québec. Dans cette thèse, les carbonatations en phase aqueuse et solide ont été évaluées à température ambiante. Des tests en phase aqueuse ont été réalisés sur des suspensions avec 40, 50 et 60 % de densité de pulpe avec 10 % de CO₂ injecté à pression de 150 psi. La réaction par la voie gaz-solide a été priorisée et optimisée à l’égard de l’absorption et de la minéralisation du CO₂. L’humidité du résidu, le débit du gaz, la concentration du CO₂ et le temps de réaction ont été évalués sur la carbonatation du résidu de bauxite pur dans un lit fixe de capacité de 1,5 L. Par la suite, afin d’améliorer la capacité de séquestration de CO₂, des expériences ont été menées avec l’ajout d’amendements calciques : un sous-produit de désulfuration des gaz de Rio Tinto, nommé Chaux Hydratée Aqua-Catalysée (CHAC) et les Poussières de four à chaux (Lime Kiln Dust - LKD). Les ajouts ont été effectués pour apporter un équivalent de 10 % en CaO au résidu. Les résultats ont montré que la réaction en phase aqueuse n’était pas viable pour la séquestration du CO₂, car les ions carbonates formés lors de la dissolution du CO₂ ne pouvaient pas précipiter sans une surface de nucléation, en raison de la faible saturation de la solution. Ainsi, le résidu devrait être stocké dans les suspensions jusqu’à la précipitation des carbonates. La carbonatation par la voie gaz-solide élimine ce problème et améliore la séquestration du CO₂. Parmi les paramètres évalués, le seul avec un effet significatif sur la carbonatation gaz-solide du résidu pur était la teneur d’humidité du résidu, car la porosité et la diffusion du gaz en dépendent. L’humidité optimale était de 26 % et la capacité de séquestration obtenue était de 12,3 kg.t ⁻¹ de résidu de bauxite avec 10 % de CO₂. L’ajout du CHAC augmentait la séquestration de CO₂ à 81,5 kg.t ⁻¹ de résidu avec 44 % d’humidité. Cependant, l’utilisation des gaz dilués avec 5 % et 1 % de CO₂ réduisait cette capacité à 75.5 et 60.2 kg.t ⁻¹ respectivement. À échelle industrielle, le traitement des effluents avec 10 % de CO₂ utilisant le résidu de bauxite mélangé au CHAC pourrait éviter les émissions de 6,6 kt de CO₂ par an dans la province de Québec.<br /><br />Bauxite residue is an alkaline mining residue produced during the production of alumina by the Bayer process. This residue was used in mineral carbonation to reduce carbon dioxide emissions from the smokestacks of aluminum smelters in Quebec. In this thesis, the carbonation in aqueous and solid phase were evaluated at room temperature. The aqueous phase tests were carried out on suspensions with 40, 50 and 60 % pulp density with 10 % CO₂ injected at a pressure of 150 psi. The gas-solid reaction has been prioritized and optimized with regard to CO2 absorption and mineralization. Residue moisture, gas flow rate, CO₂ concentration and reaction time were evaluated on the carbonation of pure bauxite residue in a fixed bed of 1.5 L capacity. Subsequently, to improve the capacity of CO₂ sequestration, experiments were carried out with the addition of calcium amendments: a gas desulfurization by-product from Rio Tinto, named Aqua-Catalyzed Hydrated Lime (CHAC) and Lime Kiln Dust (LKD). The additions were made to provide an equivalent of 10 % CaO to the residue. The results showed that the aqueous phase reaction was not viable for the capture of CO₂, as the carbonate ions formed during the dissolution of CO₂ could not precipitate without a nucleation surface, due to the low saturation of the solution. Thus, the residue should be stored in suspensions until the carbonates precipitate. Carbonation by the gas-solid route eliminates this problem and improves CO₂ sequestration. Among the parameters evaluated, the only with a remarkable effect on gas-solid carbonation of the pure residue was the moisture content of the residue, since the porosity and gas diffusion depend on it. The optimum moisture content was 26 % and the resulting sequestration capacity was 12.3 kg.t⁻¹ of bauxite residue with 10 % CO₂. Addition of CHAC increased CO₂ sequestration to 81.5 kg.t⁻¹ of residue with 44 % humidity. However, the use of gases diluted with 5 % and 1 % CO₂ reduced this capacity to 75.5 and 60.2 kg.t⁻¹ respectively. On an industrial scale, the treatment of effluents with 10 % CO₂ using the bauxite residue mixed with CHAC could avoid the emissions of 6.6 kt of CO₂ per year in the province of Quebec.

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