Optimisation d’une technique de séquestration du CO₂ par carbonatation minérale de résidus miniers contenant de la fayalite avec complexation du fer utilisant la 2,2'-bipyridine.

La transcription des symboles et des caractères spéciaux utilisés dans la version originale de ce résumé n’a pas été possible en raison de limitations techniques. La version correcte de ce résumé peut être lue en PDF. Au cours des dernières années, différentes méthodes de séquestration du CO2 ont été proposées. Parmi elles, la carbonatation minérale permet de faire réagir le CO2 et un cation métallique, principalement fer (Fe), magnésium (Mg) et calcium (Ca) pour former des carbonates stables. Dans la région de Sept-Îles au Québec, le projet Mine Arnaud prévoit l’exploitation d’un gisement d’apatite et entrainera la production de résidus miniers principalement composés de fayalite. Ces résidus, riches en fer (23 % Fe2O3) ont un potentiel d'utilisation pour la carbonatation minérale. Ce projet propose d’évaluer le potentiel de séquestration en CO2 de résidus de fayalite pour le traitement des gaz de combustion des industries proches de la mine (ArcelorMittal et Aluminerie Alouette). Cette approche de carbonatation minérale a été réalisée par voie aqueuse avec une étape de lixiviation préalable du Fe. Le Fe est ensuite complexé avec du 2,2’-bipyiridine avant d’être précipité sous forme de carbonates (FeCO3). L’approche développée a permis la séquestration du CO2 et la formation de carbonates de Fe pur à 71 %. L'optimisation des paramètres dans un scénario de recirculation a montré une capacité de lixiviation du Fe de 38 % par rapport au résidu initial, ainsi qu'un taux d'élimination du CO2 de 57 % dans des conditions de réaction douces (pH 12, 80 ºC, 10 % volume de CO2, pression atmosphérique, 2 heures de réaction) avec une efficacité globale de 24 % (0,13 g CO2 enlevée/g résidu). La possible valorisation des produits, ainsi que les faibles émissions générées sont optimistes pour une future industrialisation. La thèse se compose principalement de deux parties. La première consiste en une synthèse de l'étude, présentant le contexte par une revue bibliographique, présentant les aspects physico-chimiques fondamentaux trouvés sur la structure de la fayalite et la lixiviation de ses cations fer, l'étude de complexation et ses interactions avec le CO2 toute en phase aqueuse. Dans la deuxième, les matériels et méthodes sont décrits ainsi que les principaux résultats obtenus à travers 3 articles scientifiques. L'article 1 présente une étude de la stabilité du complexe dans différentes conditions ainsi que de la précipitation du FeCO3 à l'aide de réactifs synthétiques sans interférences. L'article 2 présente l'étude de l'optimisation des paramètres de la réaction de carbonatation minérale à l'aide des résidus de fayalite de Mine Arnaud et de CO2. Enfin, le troisième article étudie la possibilité d'utiliser cette technique de carbonatation minérale en recirculation et offre une base pour identifier les paramètres plus importants pour son éventuelle utilisation à plus grande échelle. The symbols and special characters used in the original abstract could not be transcribed due to technical problems. Please use the PDF version to read the abstract. In recent years, different methods of CO2 sequestration have been proposed. Among them, mineral carbonation proposes to react CO2 and a metal cation, mainly iron (Fe), magnesium (Mg) and calcium (Ca) to form stable carbonates. In the Sept-Îles area, in the province Quebec, the Arnaud Mine project is looking for the exploitation of an apatite deposit and will result into the production of a large amount of mining residues mainly composed of fayalite. These residues, rich in iron (23% Fe2O3) have a potential interest for mineral carbonation. This project proposes to assess the CO2 sequestration potential of fayalite residues for the treatment of combustion gases from industries close to the mine (ArcelorMittal and Aluminerie Alouette). This study of mineral carbonation was carried out using an indirect approach under aqueous conditions with a first step of leaching the Fe contained in the residue using ammonium salt. The Fe is then complexed with 2,2’-bipyiridine before being precipitated in the form of carbonates (FeCO3). The approach developed allowed the sequestration of CO2 and the formation of carbonates with a FeCO3 purity of 71%. Optimization of the parameters in a recirculation scenario showed a Fe leaching capacity of 38% compared to the initial residue, as well as a CO2 removal rate of 57% under mild reaction conditions (pH 12, 80 ºC, 10% CO2 volume, atmospheric pressure, 2 hours reaction) with an overall efficiency of 24% (0.13 g CO2 removed / g residue). The possible recovery of products, as well as the low emissions generated, are optimistic for future industrialization. The thesis consists of two parts. The first presents a synthesis of the study, introducing the context through a bibliographical review, exposing the fundamental physicochemical aspects found on the structure of fayalite and the leaching of its iron cations, the study of complexation and its interactions with CO2 all in the aqueous phase. In the second, the materials and methods are described as well as the main results obtained through 3 scientific articles. Article 1 presents a study of the stability of the complex under different conditions as well as the precipitation of FeCO3 using synthetic reagents without interference. Article 2 presents the study of the optimization of the parameters of the mineral carbonation reaction using the fayalite residues from Mine Arnaud and CO2. Finally, the third article studies the possibility of using this recirculating mineral carbonation technique and offers a basis for identifying the most important parameters for its possible use on a larger scale.

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