Application and method development of ultrafast
\ntransmission electron microscopy.

Les matériaux fonctionnels émergents jouent un rôle important dans la demande énergétique
\ntoujours croissante et dans les applications liées à l'énergie, telles que le photovoltaïque, les
\ndispositifs photoniques, le stockage et la conversion d'énergie. Une compréhension approfondie
\nde la relation entre les matériaux et leurs propriétés via des techniques de caractérisation
\navancées peut fournir une base fondamentale et solide pour optimiser les performances des
\nmatériaux fonctionnels avancés. Depuis son invention en 1931, la microscopie électronique à
\ntransmission (TEM), avec le développement de la capacité de visualiser des caractéristiques
\nsubnanométriques, a suscité un grand intérêt dans les études fondamentales en physique et en
\nscience des matériaux. Cependant, la polyvalence des techniques TEM développées, y compris
\nl'imagerie et la diffraction TEM conventionnelles, les techniques spectroscopiques analytiques
\nTEM et la TEM in situ, est limitée dans le cadre de l'exploration de la structure et de la
\ncomposition statiques et de l'observation de l'évolution in situ des matériaux en la milliseconde.
\nrégime, en raison de la vitesse d’obturation mécanique du détecteur.<br />Récemment, un nouvel outil scientifique, le microscope électronique à transmission
\nultrarapide (UTEM), est apparu visant à combiner l'imagerie spatiale réelle/diffraction
\nréciproque/spectroscopie avec une résolution temporelle élevée (~picoseconde/femtoseconde).
\nCeci a été réalisé en combinant les techniques optiques ultrarapides avec le TEM conventionnel
\nbien développé. UTEM peut résoudre de nombreux problèmes dynamiques ultrarapides
\nimportants en science des matériaux, tels que les processus importants de la dynamique
\nstructurelle et morphologique, les états de valence ultrarapides et la dynamique des structures
\nélectroniques. De plus, la technique de microscopie électronique en champ proche induite par
\nphotons (PINEM) étend les capacités de l'UTEM au régime d'imagerie en champ
\nélectromagnétique avec une haute résolution spatiale réelle.<br />Malgré les progrès remarquables réalisés dans le développement des techniques UTEM, des
\nquestions restent ouvertes qui nécessitent une compréhension détaillée des matériaux fonctionnels au niveau des particules individuelles, comme l'amélioration en champ proche des
\nnanomatériaux plasmoniques, qui permet une optimisation supplémentaire des performances
\ndes matériaux dans les applications de captage de lumière. Sur la base de la discussion ci-dessus,
\ncette thèse se concentre sur les applications et le domaine émergent de la microscopie
\nélectronique à transmission ultrarapide vers des études fondamentales sur de nouveaux
\nmatériaux plasmoniques, tels que le nitrure de métal de transition de type métallique et
\nl'hétérostructure plasmonique.<br />Dans la première partie, nous avons construit une installation pompe-sonde UTEM en
\nintégrant un système laser femtoseconde dans le TEM conventionnel à l'Institut National de la
\nRecherche Scientifique (INRS), Québec, Canada. La sonde électronique générée par
\nl’impulsion optique femtoseconde pose les bases d’UTEM avec une résolution énergie-espacetemps
\nélevée. Cependant, la distorsion d’énergie le long de la longueur d’impulsion
\nélectronique ultracourte, à savoir le chirp, reste insaisissable dans UTEM. Dans ce travail, nous
\navons directement sondé et visualisé spatio-temporellement les électrons gazouillés grâce à leur
\ninteraction avec des impulsions optiques ultracourtes. La dynamique des photoélectrons a été
\nenregistrée dans un spectrogramme en utilisant la technique PINEM. Les interférences de bande
\nlatérale dans le spectrogramme présentent des caractéristiques inclinées linéairement résultant
\ndes photoélectrons gazouillés. En outre, les facteurs clés, tels que la source d’électrons et les
\nparamètres dans la colonne, susceptibles d’influencer le gazouillis des impulsions électroniques
\nultracourtes, ont été évalués de manière approfondie. La puissance du laser UV pulsé et le
\nWehnelt polarisé utilisé pour la génération de photoélectrons jouent un rôle important dans le
\ncontrôle des photoélectrons gazouillés. En outre, l'astigmatisme du système de lentilles dans la
\ncolonne a une influence prononcée sur le gazouillis des photoélectrons, qui est fortement corrélé
\nau moment transversal des électrons. Nos études fournissent des informations physiques sur les
\ncaractéristiques des impulsions d’électrons libres, ce qui peut aider à mieux interpréter les
\nrésultats de l’imagerie électron unique et à comprendre les interactions électron-photon-matière
\ndans l’espace et le temps.<br />Dans la deuxième partie, basée sur la mise en place de l'UTEM et la compréhension du
\npaquet d'ondes électroniques, nous avons démontré l'imagerie en champ proche sur des nanoparticules (NP) uniques de nitrure de titane (TiN), qui ont été proposées et prévues comme
\nun candidat idéal pour remplacer les métaux nobles pour certaines applications plasmoniques
\nspécifiques dans une large gamme visible. Malgré des progrès remarquables en matière de
\nsynthèse et de fabrication, les recherches systématiques et expérimentales sur les propriétés
\noptiques dépendantes de la structure des NP TiN restent rares. Ici, en employant la technique
\nde microscopie électronique en champ proche induite par photons (PINEM), nous visualisons
\net quantifions directement les champs proches de NP TiN individuels de différentes tailles. Plus
\nprécisément, nous avons transformé notre PINEM en un outil de manipulation permettant de «
\npréparer » des NP TiN individuels plus grands en fusionnant des NP initialement plus petits à
\nl’aide du laser, ce qui nous a permis d’explorer une possibilité de détermination de la limite de
\nRayleigh des NP TiN. Il a été découvert qu'à la longueur d'onde de 515 nm, la limite de Rayleigh
\ndépasse 350 nm. Dans la limite de Rayleigh, nous révélons également que la formation
\nd’espèces de titane oxydées à la surface des TiN NP, induite par la synthèse laser initiale à haute
\nénergie dans l’eau, pourrait contribuer au décalage vers le rouge de la résonance du plasmon
\nvers la région proche infrarouge. La relation taille/composition-plasmon construite dans cette
\nétude fournit une compréhension détaillée des interactions lumière-plasmonique TiN. De plus,
\nce travail, en tant que preuve de concept, devrait ouvrir la porte à de nombreuses recherches
\navancées impliquant des nanomatériaux sensibles à la plasmonique et à la photothermie en
\nfaisant appel à la TEM intégrée à laser accordable.<br /> Dans la troisième partie, même si l’imagerie en champ proche des NP plasmoniques a été
\nréalisée, il reste difficile d’obtenir une imagerie en champ proche dans des systèmes complexes
\ntels que des nanostructures hybrides hétérodimères sous éclairage lumineux. De plus, l’imagerie
\nen champ proche à haute résolution a rarement été étudiée pour établir un lien avec les
\nperformances photocatalytiques. Pour atteindre cet objectif, nous avons synthétisé un
\nhétérodimère anisotrope composé d'une vésicule polymère auto-assemblée (THPG) coiffée d'un
\nseul NP d'or, permettant une multiplication par 8 de la génération d'hydrogène par rapport à la
\nvésicule THPG non plasmonique. Nous avons exploré l'hétérodimère anisotrope au niveau
\nd'une particule unique en utilisant des microscopes électroniques à transmission avancés, dont
\nun équipé d'un laser femtoseconde, qui nous permet de visualiser la distribution dépendante de la polarisation et de la fréquence des champs proches électriques améliorés au voisinage de Au.
\ncapuchon et interface Au-polymère. Ces découvertes fondamentales élaborées pourraient
\nguider la conception de nouvelles nanostructures hybrides adaptées aux applications liées aux
\nplasmons.<br /><br />
\nEmergent functional materials play significant roles in the ever-growing energy demand and
\nenergy-related applications, such as photovoltaics, photonic devices, energy storage and
\nconversion. An in-depth understanding of the relationship between materials and properties via
\nadvanced characterization techniques can provide a fundamental and solid basis for optimizing
\nthe performance of advanced functional materials. Since its invention in 1931, transmission
\nelectron microscopy (TEM), with the development to achieve the ability of visualizing subnanometer
\nfeatures, has attracted extensive interest of fundamental studies in physics and
\nmaterials science. However, the versatility of the developed TEM techniques, including
\nconventional TEM imaging and diffraction, analytical spectroscopic TEM techniques, and in
\nsitu TEM, is limited within the scope of exploring the static structure and composition, and
\nobserving in situ evolution of materials in the millisecond regime, due to the mechanical shutter
\nspeed of the detector. <br /> Recently, a new scientific tool, ultrafast transmission electron microscope (UTEM),
\nemerged aiming at the combination of real space imaging/reciprocal diffraction/spectroscopy
\nwith high temporal resolution (~picosecond/femtosecond). It was achieved by combining the
\nultrafast optical techniques with the well-developed conventional TEM. UTEM can address
\nnumerous significant ultrafast dynamic issues in material science, such as the important
\nprocesses of the structural and morphological dynamics and the ultrafast electronic structure
\ndynamics. Furthermore, photon-induced near-field electron microscopy (PINE

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