Stabilization of arsenic trioxide roaster waste dust in cemented paste backfill

RÉSUMÉ L'ancienne mine Giant située à environ cinq kilomètres au nord de Yellowknife sur le Grand lac des Esclaves dans les Territoires du Nord-Ouest (TNO), au Canada, a été exploitée de 1948 à 2004. Au cours de son exploitation, la mine a traité du minerai d'or, une partie du minerai étant envoyée hors site pour traitement entre 1999 et 2004. Le processus d'extraction de l'or impliquait le grillage de minéraux contenant de l'arsenic, qui produisait des poussières de grillage contenant du trioxyde d'arsenic (ATRW). Environ 237 000 tonnes de ces poussières ont été générées et stockées sous terre dans quinze chambres spécialement construites et des chantiers exploités. De plus, plus de 17 millions de tonnes de résidus ont été produites et stockées dans des parcs à résidus miniers. La poussière d'ATRW, contenant environ 60 % d'arsenic, présente des risques importants pour la santé et l'environnement en raison de sa forte toxicité et de ses propriétés cancérigènes. La gestion de la quantité importante de poussières ATRW est un défi en raison de la nature de ses particules fines et de ses conditions de stockage. Pour résoudre ce problème, une approche intégrée a évalué plus de 50 technologies ou méthodes, identifiant la méthode « de congélation en bloc » comme étant la solution la plus viable. Cette méthode stabilise la poussière en gelant le sol autour des chambres de stockage et des chantiers. Initialement considérée comme une mesure temporaire avec une durée de vie allant jusqu'à 100 ans, cette méthode n'élimine pas l'arsenic, le laissant chimiquement instable et soluble, ce qui pourrait entraîner une contamination potentielle si le bloc gelé dégèle en raison d'un entretien négligé. Les changements climatiques et le réchauffement de la planète ont encore compliqué la situation, posant des défis importants sur le plan environnemental, économique et politique, en particulier pour les résidents des TNO. La présence d'exploitations minières à ciel ouvert et de vastes chantiers souterrains a également perturbé le pergélisol discontinu de la région. Par conséquent, les autorités minières suggèrent qu'une combinaison de méthodes pourrait être nécessaire pour la gestion permanente des poussières ATRW. Diverses technologies ont été utilisées pour gérer les déchets contenant de l'arsenic et les sols et sédiments contaminés par l'arsenic. Parmi celles-ci, la solidification et la stabilisation sont des techniques prometteuses qui utilisent des agents liants pour encapsuler les déchets dangereux, réduisant ainsi leur mobilité et leur lessivage. Une méthode notable de solidification et de stabilisation est la technologie de remblai en pâte cimenté (RPC). Cette méthode consiste à créer une pâte à haute densité à partir de résidus filtrés, de liants et d'eau, qui est épaissie pour empêcher la décantation et est ensuite transportée dans des cavités minières. Le RPC offre des avantages environnementaux en déposant en toute sécurité les résidus d'usine dangereux, tels que les résidus sulfurés, et d'autres déchets miniers contaminés, dans des ouvertures souterraines. Cette approche atténue les impacts environnementaux et réduit les coûts d’élimination et de remise en état des surfaces. Les liants hydrauliques utilisés dans le RPC peuvent réagir lors de l'hydratation avec les métaux et métalloïdes, notamment l'arsenic, conduisant à la formation de composés stables par précipitation. Les recherches antérieures sur la fixation de l'arsenic dans les RPC sont limitées et l'utilisation de l'ATRW dans les RPC n'a pas été explorée auparavant. L'objectif principal de cette étude est d'évaluer la faisabilité de l'incorporation des poussières d'ATRW dans les RPC pour stabiliser l'arsenic et réduire sa lixiviation. Pour atteindre cet objectif, la sélection du ou des liants appropriés et des conditions de mélanges est cruciale pour produire des échantillons de RPC avec une lixiviation minimale et une résistance mécanique adéquate. Dans cette étude, divers matériaux ont été utilisés, notamment des résidus et de la poussière d'ATRW de la mine Giant, cinq liants différents (ciment à usage général (GU) et mélanges de GU avec des cendres volantes (FA), des scories, de la chaux (LI) et des poussières de four à chaux (LKD) selon différents pourcentages), de la silice pure imitant les résidus, du trioxyde d'arsenic pur et de l'eau déionisée (DI). Les résidus et la poussière ATRW de la mine Giant ont été transportés au laboratoire, préparés et homogénéisés pour être caractérisés et utilisés dans les tests. Avant de déterminer les liants et les mélanges appropriés, les caractéristiques physiques, chimiques et minéralogiques des poussières ATRW et des résidus de la mine Giant, ainsi que les liants potentiels et autres matériaux, ont été évalués. Ces caractéristiques ont un impact significatif sur les propriétés mécaniques, les propriétés géochimiques, la conductivité hydraulique et la microstructure des échantillons de RPC. Dans le cadre de la phase initiale de cette étude, des analyses préliminaires ont été menées pour examiner les effets de l'incorporation de trioxyde d'arsenic pur sur les propriétés géomécaniques et géochimiques des RPC. Les échantillons préliminaires de RPC ont été préparés en deux lots. Dans le premier lot, trois liants (ciment GU, GU/FA et GU/scorie) ont été utilisés avec 10 % de liant et 15 % d'As2O3 pur de qualité réactif, ainsi que de la silice pure broyée (Sil-Co-Sil®), résidus de la mine Giant et eau DI. Ces échantillons ont été préparés dans des conditions non drainées et durcis jusqu'à 96 jours. Sur la base des résultats de résistance à la compression uniaxiale non confinée (UCS) du premier lot, le deuxième lot d'échantillons a été préparée en utilisant du Sil-Co-Sil® comme résidus, du ciment GU à 5 % comme liant, de l'eau DI et des pourcentages variables d'As2O3 (0, 5, 10 et 15 %) dans des conditions drainées. Ces échantillons ont été durcis jusqu'à 28 jours, les tests UCS étant effectués après 7 et 28 jours. Pour évaluer le comportement géochimique des pâtes, des mélanges de ciment GU, d'As2O3 pur (0 à 15 %) et d'eau DI ont été préparés dans les mêmes proportions que les échantillons RPC et mélangés pendant 28 jours maximum. Le pH, la conductivité électrique (EC) et la composition chimique des mélanges ont ensuite été évalués. De plus, la microstructure des mélanges RPC et As2O3-ciment a été analysée par microscopie électronique à balayage (MEB). Les résultats du premier lot d’échantillons préliminaires ont révélé que l’UCS des échantillons contenant de l’As2O3 pur était significativement inférieure à celle des échantillons sans As2O3, en particulier pour le liant GU/scorie. Alors que les échantillons de GU/scories sans As2O3 présentaient la résistance la plus élevée, ceux contenant de l'As2O3 présentaient des résistances nettement plus faibles, sans aucune prise observée même après 96 jours. Les échantillons avec un liant GU pur contenant l’As2O3 présentaient l'UCS le plus élevé, suivis par les échantillons GU/FA. Dans la plupart des cas, l’allongement du temps de durcissement de 28 à 96 jours a entraîné une UCS plus élevée. Pour les échantillons sans As2O3, les échantillons GU et GU/FA contenant de la silice pure présentaient un UCS plus élevé que ceux contenant des résidus, tandis que les échantillons GU/scorie avec des résidus présentaient un UCS significativement plus élevé. Les résultats du deuxième lot ont indiqué que l’ajout d’As2O3 pur (en remplacement partiel de la silice pure) diminuait considérablement la résistance mécanique des échantillons de RPC, la réduction la plus significative étant observée à une teneur en arsenic de 5 %. La résistance des échantillons contenant de l'As2O3 ne s'est pas améliorée de manière significative après 7 jours de durcissement, principalement en raison d'une baisse du pH (inférieure à 10,5) et probablement en raison de retards et d'une inhibition du durcissement au début de la phase de durcissement. L'analyse MEB a confirmé la formation de certains gels de calcium-silicate-hydrate (C-S-H) contenant de l'arsenic, ainsi que des mélanges complexes d'oxydes dans les mélanges As2O3-ciment. Dans la deuxième phase de cette étude, des échantillons RPC avec des proportions de mélange variables ont été préparés pour identifier les paramètres clés influençant la résistance, en utilisant la méthodologie de surface de réponse (RSM). La stabilité physique du RPC a été évaluée à l'aide du test UCS, tandis que les analyses de conductivité hydraulique saturée et de tomodensitométrie (CT) ont fourni une évaluation de la microstructure du CPB. Dans un premier temps, de petits échantillons de RPC ont été préparés pour identifier les liants les plus efficaces et le pourcentage optimal de poussières ATRW. Ces échantillons utilisaient 5 % de quatre liants différents (GU, GU/FA, GU/LI et GU/LKD) avec diverses teneurs en poussières ATRW (4 % à 14 %), des résidus de la mine Giant et de l'eau DI. Après durcissement et test de compression de ces échantillons à 7 et 28 jours, deux liants (GU et GU/LKD) et 10 % de poussière ATRW ont été identifiés comme les meilleures conditions pour préparer les échantillons principaux de RPC. Ces échantillons principaux ont été préparés avec différentes formulations de mélanges (pourcentage de solides, pourcentage de liant, temps de durcissement) et leur résistance mécanique a été évaluée. Les résultats ont indiqué que les échantillons RPC préparés avec du ciment GU avaient une résistance significativement plus élevée que ceux avec le mélange GU/LKD. Pour les deux types de liants, la résistance la plus élevée a été obtenue dans les échantillons contenant 6 % de liant et 76 % de solides, avec des valeurs d'environ 491 kPa et 531 kPa pour GU, et 214 kPa et 213 kPa pour GU/LKD, après 28 et 90 jours, respectivement. L'étude des interactions entre les variables indépendantes a permis de mieux comprendre comment ces variables affectent les variables dépendantes. Les pourcent

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