Synthèse et caractérisation de couches minces de VO₂
\net de WₓV₁₋ₓO₂ pour des applications dans les domaines
\ninfrarouge et térahertz.

La transcription des symboles et des caractères spéciaux utilisés dans la version originale de \nce résumé n’a pas été possible en raison de limitations techniques. La version correcte de ce \nrésumé peut être lue en PDF.Le VO2 thermochromique présente une transition de phase (IMT pour Insulator-Metal \nTransition) réversible à TIMT ≈ 68 °C qui est accompagnée d’une hystérésis. Cette \ntransition de l’état isolant à basse température vers l’état métallique à haute \ntempérature est associée à un changement de structure cristalline de monoclinique à \ntétragonale. La transition s’accompagne d’un changement significatif des propriétés \noptiques et électriques du matériau. En effet, au-delà de la température de transition, \nune diminution significative de la résistivité de même qu’une variation importante de la \ntransmittance et de la réflectance sont observées pour ce matériau. \nOutre la température, ces changements peuvent également être induits par divers \nstimulus externes comme un champ électrique ou une excitation optique. Puisque la \nplupart des applications potentielles de la transition de phase du VO2 impliquent \nl’utilisation de couches minces, plusieurs procédés de synthèse ont été élaborés à cet \neffet. Parmi ceux-ci, le dépôt par ablation laser pulsée (PLD pour Pulsed Laser \nDeposition) est une technique communément utilisée pour produire des couches \nminces stoechiométriques de VO2 de haute qualité. La variation importante des \npropriétés électriques et optiques de part et d’autre de l’IMT combinée à la transmission \nélevée du VO2 en couche mince dans les domaines infrarouge (IR) et térahertz (THz) \nen font un matériau prometteur pour la fabrication de divers dispositifs dont les \ncommutateurs, les filtres, les modulateurs, les microbolomètres, ainsi que les radiateurs \nintelligents et les fenêtres intelligentes. \nLe principal objet de cette thèse est d’étudier les propriétés électriques et optiques (IR \net THz) de couches minces de VO2 et de WxV1-xO2. En particulier, en choisissant \ndifférents substrats, l’effet de la qualité cristalline des couches minces sur ces \npropriétés a été analysé de manière détaillée. Dans un premier temps, nous avons \nexaminé l’effet du dopage et de la qualité cristalline des couches minces de VO2 sur \nleurs propriétés morphologiques et structurales de même que sur leurs propriétés \nélectriques et optiques (IR) de part et d’autre de l’IMT. À cette fin, des couches minces \nde WxV1-xO2 ont été déposées sur différents types de substrats (SiO2, aluminate de \nlanthane (LaAlO3) orienté selon l’axe (100) et saphir (Al2O3) orienté selon l’axe \n(1102) et ce, pour différentes proportions de dopants (0 ≤ x ≤ 0.033). Les couches \nminces de WxV1-xO2 déposées sur substrat de SiO2 sont polycristallines, alors que \ncelles déposées sur substrat de LaAlO3 (100) sont polycristallines fortement texturées \net celles sur substrat d’Al2O3 (1102) sont épitaxiées. Cette analyse a permis de mettre \nen évidence l’effet de la qualité cristalline et du dopage sur les propriétés de la \ntransition de phase du VO2. En améliorant la qualité cristalline, le principal résultat est \nd’augmenter la variation de la résistivité électrique et de la transmission IR du VO2 entre \nles états isolant et métallique. Par ailleurs, le dopage par un élément donneur comme le \ntungstène réduit TIMT, diminue la variation de la résistivité électrique et de la \ntransmission IR du VO2 entre les états isolant et métallique ainsi que la largeur de \nl’hystérésis et élargit la plage de températures auxquelles la transition a lieu. De plus, \nnotre étude a permis de mettre en évidence un phénomène de double transition pour \nles couches minces de WxV1-xO2 déposées de façon épitaxiale sur Al2O3(1102). Cette \ndouble transition est probablement due au fait que ces couches minces présentent deux \norientations cristallines distinctes hors plan. \nCe travail de nature fondamentale a été mis à profit afin de démontrer le potentiel \nd’intégration des couches minces de VO2 et de WxV1-xO2 dans des détecteurs IR de \nfaibles dimensions et de haute performance opérant à température ambiante. À cette \nfin, nous avons fabriqué une structure multicouche à base de WxV1-xO2/LAO(100) avec \ndifférentes concentrations de tungstène. Cette structure possède d’excellentes \npropriétés électriques, notamment un coefficient thermique de résistance élevé et \nconstant à température ambiante, une faible résistivité de même qu’une faible largeur \nd’hystérésis. Elle présente en conséquence un fort potentiel pour le développement de \nmicrobolomètres IR non-refroidis. \nDans un deuxième temps, les propriétés optiques (THz) de couches minces de VO2 ont \nété étudiées afin de comprendre comment celles-ci sont influencées par la variation de \nla microstructure et de la composition chimique du VO2. Cette dernière, générée via un changement de la pression d’oxygène (PO2) dans le réacteur, entraîne la modification \ndes concentrations des états de valence V3+ et V5+ dans les couches minces. Ainsi, \nl’augmentation de la concentration en V3+ et/ou la réduction en V5+ causent la \ndécroissance de la résistivité et l’accroissement du changement de transmission THz \nde part et d’autre de l’IMT. De plus, les variations de microstructure et de composition \nchimique modifient de façon importante la plage de température à laquelle la transition \na lieu, ainsi que la symétrie et la largeur de l’hystérésis. D’un point de vue pratique, \ncette étude permet de démontrer que le développement de commutateurs et de \ndétecteurs THz nécessite de synthétiser des couches minces de VO2 à faible PO2 (faible \nhystérésis et large variation de la transmission THz), alors que le dépôt de couches \nminces de VO2 à PO2 élevée (large hystérésis) est préférable pour des applications de \ntype mémoire THz. \nPar la suite, nous avons utilisé deux techniques, à savoir la spectroscopie THz dans le \ndomaine temporel (THz-TDS pour Terahertz Time-Domain Spectroscopy) et la \ntechnique pompe optique-sonde THz (OPTP pour Optical Pump-Terahertz Probe \nSpectroscopy), pour étudier, d’une part, la transition de phase des couches minces \népitaxiées de WxV1−xO2 et, d’autre part, la dynamique ultrarapide de la transition de \nphase photo-induite de ces couches. \nLa technique THz-TDS a permis de mesurer et de modéliser la conductivité THz des \ncouches minces et d’ainsi démontrer que la transition de phase implique la nucléation \ngraduelle et la percolation des nanograins métalliques dans une matrice isolante. Cette \ntransition s’accompagne en conséquence de la modification de la réponse électronique \ndu matériau de capacitive à inductive et la couche mince de VO2 se comporte comme \nun milieu effectif présentant les caractéristiques d’un métamatériau désordonné pour \ndes températures avoisinant la température de transition. Par ailleurs, ces mesures \ndémontrent que la transition de phase est fortement modifiée par le dopage au \ntungstène, ce dernier réduisant la température de transition et élargissant la plage de \ntempérature où apparaissent les domaines métalliques. La variation de la réponse \nélectronique des couches minces de WxV1−xO2 près de la température ambiante \npourrait donc être exploitée afin de simplifier de manière significative la conception de \nmétamatériaux modulables. \nPar ailleurs, la technique OPTP a permis de démontrer que la composante rapide de la \ntransition de phase photo-induite, causée par la formation de domaines métalliques, \nn’est pas affectée par le dopage au tungstène, alors que la composante lente, reliée à \nla croissance et la coalescence de ces domaines métalliques, est ralentie de façon \nsignificative. De plus, le dopage au tungstène réduit la fluence seuil nécessaire pour \ninduire l’IMT et augmente la variation de la transmission THz photo-induite de part et \nd’autre de l’IMT. Ces résultats démontrent que le dopage au tungstène est une stratégie \nprometteuse qui pourrait être utilisée pour améliorer les propriétés des couches minces \nde VO2 en vue de leurs applications à la commutation et la modulation ultrarapides \ndans le domaine THz. \nFinalement, nous avons examiné la synthèse des différentes phases polymorphiques \ndu VO2 sur substrat de LaAlO3 (100), à savoir le VO2 (B) et le VO2 (M). Les propriétés \nstructurales, morphologiques et électriques de couches minces de VO2 de différentes \népaisseurs (t pour thickness) ont d’abord été étudiées et ont permis de mettre en \névidence que la croissance pseudomorphique exclusive de la phase VO2 (B) est \nprogressivement remplacée par celle de la phase VO2 (M) pour t > 11 nm. Au-delà de \nt = 11 nm, il y a une augmentation importante de la rugosité de surface et une \ndiminution du paramètre c du VO2 (B) vers la valeur du matériau massif. Cette dernière \nconfirme que le changement de phase de VO2 (B) à VO2 (M) résulte de la relaxation \ndes contraintes induites par le substrat. Ces couches minces sont composées d’un \nmélange complexe de phases VO2 (B) et VO2 (M) et présentent l’IMT typique de la \nphase VO2 (M). Par la suite, nous avons démontré la possibilité d’induire ce \nchangement de phase de VO2 (B) à VO2 (M) et de promouvoir ainsi la croissance du \nVO2 (M) en utilisant un traitement de surface par plasma. Ces changements naturels ou \ninduits fournissent non seulement des informations importantes sur la nature complexe \nde la croissance des phases polymorphiques du VO2, mais pourraient également ê

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