Carbonatation directe gaz-solide des résidus miniers de serpentinite pour séquestrer chimiquement le CO.

La transcription des symboles et des caractères spéciaux utilisés dans la version originale de 
\nce résumé n’a pas été possible en raison de limitations techniques. La version correcte de ce 
\nrésumé peut être lue en PDF.<br /><br /> Le travail présenté dans cette thèse a été initié avec comme objectif principal d'évaluer le
\npotentiel de stockage du CO2 des résidus de serpentine générés par les différentes mines du
\nSud du Québec. La composition minéralogique moyenne de ces résidus est représentée par les
\nminéraux de la famille de la serpentine (Mg3Si20s(OH)4) principalement, avec d'autres phases
\nminérales minoritaires. Les industries du Québec émettent du CO2 qui représente environ un
\ntiers des émissions totales de la province (MDDEFP, 2013). C'est ce contexte qui a motivé le
\ndébut de ce travail de recherche, dans le but de développer une technologie alternative
\napplicable pour stocker de façon permanente le CO2 émis par les cheminées industrielles. Pour
\natteindre ce but, cette étude a adopté une nouvelle approche qui consiste à intégrer dans un
\nprocédé, en une seul étape, des résidus miniers et un mélange gazeux de composition
\néquivalente aux gaz de combustion. Cette méthode pourrait éliminer les étapes de capture et
\nde pré-concentration du procédé de carbonatation minérale. L'utilisation de résidus miniers
\nplutôt que des minéraux purs permettrait également d'éviter la nécessité d'une exploitation
\nminière et la préparation du minerai. Cette approche permettrait une réduction significative du
\ncoût total du procédé. En effet, une importante partie des coûts dans la carbonatation minérale
\nest associée à ces prétraitements (IPCC, 2005). Cette étude s'est concentrée sur la voie de
\ncarbonatation directe gaz-solide qui est un procédé simple, évitant l'utilisation d'eau et d'additifs
\nchimiques. Les options de prétraitements choisies pour cette étude sont la séparation
\nmagnétique et le traitement thermique.
\nUne étude approfondie sur la séparation magnétique des résidus de serpentine a été réalisée
\navec comme objectifs supplémentaires de fournir une amélioration au procédé et la production
\nd'un produit à valeur ajoutée par la séparation des oxydes de fer. Les paramètres opératoires
\nconsidérés pour l'optimisation de la séparation magnétique sont: densité de pulpe initiale,
\nintensité magnétique et taille de particules. Le meilleur résultat, pour la séparation magnétique,
\na été obtenu avec une intensité de 7,5x10•3 T, 40% de densité de pulpe et une taille de
\nparticules moyenne de 75 ~m. Dans ces conditions optimales, et en deux passes, la séparation
\nmagnétique a enlevé 71 % des impuretés de fer présent dans le résidu. Le concentré
\nmagnétique récupéré a un grade de 79% de concentration en oxyde de fer.
\nLes essais préliminaires effectués pour estimer l'efficacité de l'enlèvement du CO2 (gC02 / g de
\nrésidu) par les résidus de serpentinite montrent que le matériel peut enlever du CO2 de
\nl'alimentation gazeuse, par le biais d'une réaction d'adsorption réversible. Le résidu de
\nserpentinite peut capturer environ 38% du CO2 de l'alimentation gazeuse à une température de
\n260 OC et une pression totale de 5 barg en 15 minutes. Plusieurs séries d'essais, y compris en
\nbatch successifs, n'ont cependant pas mené à la formation de suffisamment de carbonates pour
\nque le minéral puisse être détecté. La capacité de capture de CO2 par les résidus en conditions
\nsèches a été estimée pour différentes pressions. Le maximum de CO2 capturé était de 0,13
\ngC02 / 9 résidus et 0,09 gC02 / 9 résidus, à 250C et 250OC, respectivement. Un plateau dans
\nl'enlèvement du CO2 apparait à 15 barg (250 OC) et 20 barg (25 OC). Les analyses de carbone
\nélémentaire du solide réagi aux conditions maximales montrent que les concentrations en
\ncarbone sont en dessous de la limite de détection tandis que les analyses de DR-X de ces
\nmêmes solides n'ont pas détectés de minéraux carbonatés. Les expériences de carbonatation
\net les analyses de solide indiqueraient qu'une adsorption réversible serait responsable de
\nl'enlèvement du CO2. Les prétraitements effectués sur les échantillons (séparation magnétique
\net traitement thermique) ne semblent avoir eu aucun effet sur la quantité de CO2 capturé ou la
\ncarbonatation.
\nLes expériences de carbonatation directe gaz-solide avec ajout d'une faible quantité de vapeur
\nd'eau montre que sa présence semble catalyser la carbonatation du CO2. Cependant, la
\nquantité de carbonates formés est trop faible pour une application commerciale. Les conditions
\noù le maximum de carbonatation a été observé sont: une durée d'une heure à 200OC, une
\npression de gaz de 25 barg (18% CO2, 10%vol vapeur d'eau). Dans ces conditions, le matériel
\na fixé 0,07 9 de CO2 par 9 de serpentinite sous forme de carbonates. Le rapport CO2 /vapeur
\nd'eau et l'humidité relative semblent tous les deux jouer un rôle dans la carbonatation minérale
\nlors d'une réaction gaz-solide.<br /><br />The symbols and special characters used in the original abstract could not be transcribed due 
\nto technical problems. Please use the PDF version to read the abstract.<br /><br /> The present thesis work has initiated with a principle objective to assess the CO2 storage
\npotential of serpentinite residues generated from the different minerai extraction mines of
\nSouthern Ouebec. The major minerai compositions in these residues are serpentine
\n(Mg3Si20s(OH)4) with other minor minerai associates. In other context, the industries of Ouebec
\nemit CO2 , which contribute about one third of the total provincial emissions (MDDEFP, 2013). It
\nis these factors motivated to begin the present thesis work with an aim to develop a promising
\nand viable alternative to permanently store the CO2 given off from industrial chimney. To
\nachieve this end, the present study adopted a novel approach of incorporating a waste residue
\nand a flue gas mixture in a single step carbonation process. This scheme can eliminate the CO2
\ncapture and pre-concentration step from the minerai carbonation process. Instead of pure
\nminerai, using a mine residue can avoid the necessity of mining and minerai purification. These
\napproaches can help to reduce the total process costs, as currently a greater proportion of
\nminerai carbonation costs are accounted by such pre-process requirements (IPCC, 2005).
\nDirect gas-solid carbonation was selected for the present study as it provides process simplicity
\nthrough the exclusion of water and chemical additives. The study also scrutinized the
\nrequirement of various pre-treatment options in direct gas-solid carbonation and the treatments
\nadapted were magnetic separation and thermal activation.
\nAn extensive magnetic separation study with the residue was carried out with supplementary
\nobjectives of providing process enhancement and value addition through the separation of iron
\noxide materials from the residues. The operating parameters considered for the optimization of
\nmagnetic separation are initial pulp density, magnetic intensity and particle size. The optimum
\nresult in magnetic separation was evaluated at 7.5x1 0-3 T with 40% initial pulp density using the
\nresidues of mean size 75 Ilm. At optimum condition, the magnetic separation removed about
\n71 % of the iron impurities from the feed residues through a second pass approach. The
\nrecovered magnetic fractions have good grade quality with 79% iron oxide concentration.
\nThe preliminary experimental results to assess the CO2 removal efficiency of serpentinite
\nresidues showed that the CO2 is removing from the feed gas through a reversible adsorption
\nprocess. The serpentinite residues removed about 38% of CO2 from the feed gas at 260 "C,
\n5 barg total pressure in 15 min. Many experimental attempts such as successive batch
\ncarbonation conducted at the above conditions could not produce any detectable carbonate.
\nThe CO2 removal capacity of the residues in dry condition is separately assessed and the
\nmaximum CO2 removal capacity of the residue at dry condition obtained are 0.13 and
\n0.09 gC02 / 9 residue respectively at 25 and 250 "C. A plateau in CO2 removal is observed at
\n15 barg (250 "C) and 20 barg (25 "C). The elemental carbon analyses of reacted solids after
\ndirect dry gas-solid experiments are below the detection limit indicating the absence of
\ncarbonates. The XRD analysis of reacted solids at maximum CO2 removal conditions did not
\ndetect any carbonate species. The carbonation experiments and sol id analyses conducted
\nunder dry condition indicate that a reversible adsorption might be responsible for the CO2
\nremoval. In dry conditions, the pre-treatment of residue such as magnetic separation and
\nthermal treatment are neither improved CO2 removal nor carbonation.
\nThe direct gas-solid experiments with water vapor show that its addition in certain level
\nenhances carbonation. But the quantity of carbonate produced was too low for a commercial
\napplication. The residue achieved maximum carbonation at 200 "C with a gas mixture of
\n25 barg pressure contains 18 Vol% CO2 and 10 Vol% water vapor in 1 h. At the above condition,
\nthe material is fixed about 0.07 9 CO2 per 9 of serpentine as carbonate. It was identified that
\nboth CO2-water ratio and relative humidity plays a role in the water vapor enhanced direct gassolid
\ncarbonation.

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