Quantification du nettoyage au laser infrarouge pulsé femtoseconde sur des surfaces à base de cellulose dans le domaine de la conservation du patrimoine culturel.

Le nettoyage au laser femtoseconde (fs) apparaît comme une méthode prometteuse pour la conservation des matériaux du patrimoine culturel, mais des défis subsistent quant à la quantification des performances de nettoyage, en particulier sur des substrats poreux et morphologiquement hétérogènes. Dans cette thèse de doctorat, menée à l’université La Sapienza de Rome et à l’Institut national de la recherche scientifique (INRS) de Montréal, un cadre d’évaluation quantitatif et fondé sur la spectroscopie a été développé pour le nettoyage au laser fs dans le proche infrarouge (NIR). La première partie présente les aspects fondamentaux des interactions laser-matériau, en mettant particulièrement l’accent sur les mécanismes qui sous-tendent le nettoyage sélectif, ainsi qu’une revue des techniques de diagnostic telles que la spectroscopie ATR-FTIR, la colorimétrie, la microscopie électronique à balayage et la profilométrie appliquées à la conservation du patrimoine. La deuxième partie examine de manière quantitative le nettoyage au laser NIR fs sur des échantillons de maquette à base de cellulose reproduisant des papiers historiques, qui ont été vieillis artificiellement et contaminés avec du graphite et de la kaolinite comme polluants modèles. Les performances de nettoyage ont été évaluées par spectroscopie ATR-FTIR couplée à des modèles de saturation et de décroissance exponentiels, démontrant l’élimination efficace des contaminants de surface dans une fenêtre de fluence sûre définie sans compromettre l’intégrité du substrat. La troisième partie explore le nettoyage au laser fs de cuirs factices préparés historiquement, en soulignant que les caractéristiques microstructurales telles que la porosité influencent les résultats du nettoyage. Les analyses basées sur la microscopie optique ont révélé des distributions hétérogènes de la taille des pores, tandis que les mesures colorimétriques ont indiqué une variabilité substantielle de la réflectance, soulignant les limites des méthodes d’évaluation moyennées sur une zone pour les surfaces texturées. Dans la quatrième partie, une approche de modélisation intégrant l’incertitude basée sur des simulations Monte Carlo a été mise en œuvre pour propager le bruit expérimental et la variabilité des paramètres dans les prévisions de performance de nettoyage. Cela permet une évaluation basée sur la confiance de l’efficacité du nettoyage dans des conditions extrapolées. Dans l’ensemble, cette thèse établit un cadre quantitatif, fondé sur la microstructure et tenant compte de l’incertitude, pour l’évaluation du nettoyage au laser NIR fs. Elle fait progresser la science de la conservation du patrimoine en établissant un lien entre les caractéristiques morphologiques et la dynamique du nettoyage et en proposant des protocoles prédictifs d’élimination de la contamination avec un risque minimal de dommages au substrat. Femtosecond (fs) laser cleaning is emerging as a promising method for the conservation of cultural heritage materials, yet challenges remain in quantifying cleaning performance, particularly on porous and morphologically heterogeneous substrates. In this doctoral thesis, conducted at La Sapienza University in Rome and the Institut National de la Recherche Scientifique (INRS) in Montréal, a quantitative and spectroscopy-anchored evaluation framework for near-infrared (NIR) fs-laser cleaning has been developed. The first part introduces fundamental aspects of laser–material interactions, with particular emphasis on mechanisms underpinning selective cleaning, alongside a re-view of diagnostic techniques such as ATR-FTIR spectroscopy, colorimetry, scanning electron microscopy, and profilometry applied in heritage conservation. The second part quantitatively investigates NIR fs-laser cleaning on cellulose-based mock-up samples replicating historical papers, which were artificially aged and contaminated with graphite and kaolinite as model pollutants. The cleaning performance was assessed by ATR-FTIR spectroscopy coupled with exponential saturation and decay models, demonstrating effective removal of surface contaminants within a defined safe fluence window without compromising substrate integrity. The third part explores fs-laser cleaning of historically prepared mock-up leathers, emphasizing that microstructural features such as porosity influence cleaning outcomes. Optical microscopy-based analyses revealed heterogeneous pore size distributions, while colorimetric measurements indicated substantial reflectance variability, high-lighting limitations of area-averaged evaluation methods for textured surfaces. In the fourth part, an uncertainty-integrated modeling approach based on Monte Carlo simulations has been implemented to propagate experimental noise and parameter variability in cleaning performance predictions. This enables confidence-based evaluation of cleaning effectiveness under extrapolated conditions. Overall, this thesis establishes a quantitative, microstructure-informed, and uncertainty-aware framework for NIR fs-laser cleaning evaluation. It advances heritage conservation science by linking morphological features to cleaning dynamics and proposing predictive contamination removal protocols with minimal substrate damage risk.

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