Production de monoxyde de carbone dans le système estuarien du Saint-Laurent (Canada)

RÉSUMÉ : Le monoxyde de carbone (CO) joue un rôle important dans le cycle du carbone \norganique marin. Le CO est produit principalement à la surface de l'océan par photolyse \nde la matière organique chromophorique dissoute (CDOM). Les flux de photoproduction \nde CO sont relativement bien connus dans les eaux océaniques, mais reste peu étudiés \ndans les estuaires et les zones côtières. la production thermique (aphotique) de CO, une \nautre source potentiellement importante de CO marin, a attiré peu d'attention. Ce travail a \nexaminé les facteurs environnementaux qui influent sur la photoproduction et la \nproduction thermique de CO, et évalué les taux de ces deux processus dans un système \nestuarien de haute latitude-moyenne - Le système estuarien du Saint-Laurent (SLES). \nLes effets de la température de l'eau, ainsi que l'origine et l'historique lumineux du \nCDOM sur le rendement quantique apparent de CO (<Dca) ont été examinés. Le rendement \nquantique apparent moyen de CO pondéré par l' ensoleillement solaire (<D en ) a montré \nune corrélation linéaire positive avec le coefficient d'absorption normalisé du carbone \norganique dissous à 254 nm (SUV A254). Le CDOM d'origine terrestre est plus efficace à \nproduire photochimiquement du CO que ne l'est le CDOM d'origine marine. Le \nphotoblanchiment du CDOM a diminué de manière spectaculaire le <Dca pour les \néchantillons de faible salinité, mais a peu d'effet sur la plupart des échantillons marins. La \nrelation <Dca -T suit un comportement d'Arrhenius. Une équation empirique a été créé \npour prédire l'efficacité de la photoproduction de CO dans le SLES en fonction de la \ntempérature T et du coefficient SUV A254. Sur la base de cette équation et de la \nmodélisation du rayonnement solaire sur le SLES, la photoproduction de CO dans le \nSLES a été estimée à 26.2 Gg CO-C a-I. \nLe taux de production thermique de CO (Qco) montrait une corrélation positif et \nlinéaire avec l'abondance de CDOM. Comme pour la photoproduction, la MOD d' origine \nterrestre est également plus efficace dans la production thermique de CO que la MOD \nmarine. L' influence de la température sur Qco peut être caractérisée par l'équation \nd'Arrhenius avec des énergies d'activation plus élevées pour les échantillons d'eau douce \nque pour les échantillons d'eau salée. Qco reste relativement constant entre les pH 4-6, \naugmente lentement entre les pH 6-8, puis rapidement pour des pH supérieurs. La force \nionique et la chimie du fer ont peu d'influence sur Qco. Une équation empirique, décrivant \nQco en fonction de l' abondance du CDOM, de la température, du pH et de la salinité, a \nété construite. En utilisant cette équation, la production thermique de CO dans le SLES a \nété estimée à 4.2 Gg CO-C a- I. \nLa production totale de CO dans le SLES est estimée à 30.4 Gg CO-C a-l , avec \n86% par photoproduction et 14% par production thermique, indiquant que la \nphotoproduction est la source principale. L'extrapolation de la production thermique aux \nocéans donne 17.1 Tg CO-C a-l , correspondant à 34% de la meilleure estimation \ndisponible de la photoproduction marine de CO. Les concentrations de CO, pour des eaux \nprofondes océanique en régime stationnaire, déduitent de Qco et du taux d' absorption \nmicrobien de CO sont de ~ 0.1 nmol L- 1 \n; ce qui est consistant avec [CO] d'eaux \nprofondes, déterminées par des méthodes d' échantillonnage sans contamination par du \nCO et des techniques analytiques. ABSTRACT : Carbon monoxide (CO) plays an important role in the marine organic carbon cycle. \nCO in the surface ocean is produced primarily from photolysis of chromophoric dissolved \norganic matter (CDOM). CO photoproduction fluxes are reasonably constrained in openocean \nwaters, but remain obscure in estuarine and coastal areas. Thermal (dark) \nproduction of CO, another potentially important source of marine CO, has drawn little \nattention. This work investigated the environmental factors influencing CO photo and \ndark production and evaluated the rates of these two processes in a high mid-latitude \nestuarine system- the St. Lawrence estuarine system (SLES). \nEffects of water temperature and the origin and light history of CDOM on the \napparent quantum yields of CO (<Dca) were examined. The solar insolation-weighted \nmean apparent quantum yield of CO (<D eo) showed a positive linear correlation with the \ndissolved organic carbon-normalized absorption coefficient at 254 nm (SUV A254). \nTerrestrial CDOM is more efficient at photochemically producing CO th an is CDOM of \nmarine origin. CDOM photobleaching, dramatically decreased <Den for low-salinity \nsamples, but had little effect on the most marine sample. The <Dca -T relationship \nfollowed the Arrhenius behavior. An empirical equation was established for predicting \nthe CO photoproduction efficiency in the SLES from T and SUV A254 . Based on this \nequation and modeled solar irradiance over the SLES, CO photoproduction in the SLES \nwas estimated to be 26.2 Gg CO-C a- l \n. \nThe CO dark production rate, Qco, exhibited a positive, linear correlation with the \nabundance of CDOM. As for photoproduction, terrestrial DOM is also more efficient in \nCO dark production than marine DOM. The temperature dependence of Qco can be \ncharacterized by the Arrhenius equation with the activation energies of freshwater \nsamples being higher than those of saline samples. Qco remained relatively constant \nbetween pH 4-6, ascended slowly between pH 6-8 and then rapidly with further \nincreasing pH. Ionic strength and iron chemistry had little influence on Qco. An empirical \nequation, describing Qco as a function of CDOM abundance, temperature, pH and salinity, \nwas constructed. Using this equation, the dark production of CO in the SLES was \nestimated to be 4.2 Gg CO-C a-I. \nThe total CO production in the SLES is estimated as 30.4 Gg CO-C a-l , with 86% \nfrom photoproduction and 14% from dark production, indicating that photoproduction is \nthe dominant source. Extrapolation of the dark production to global oceans gives 17.1 Tg \nCO-C a-l , corresponding to 34% of the best available estimate of marine CO \nphotoproduction. Steady-state deep-water CO concentrations in the open ocean inferred \nfrom Qco and microbial CO uptake rates are :<:::; 0.1 nmol L-1 \n, consistent with deep-water \n[CO] determined with CO contamination-free sampling and analytical techniques.

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