Production de monoxyde de carbone dans le système estuarien du Saint-Laurent (Canada)

RÉSUMÉ : Le monoxyde de carbone (CO) joue un rôle important dans le cycle du carbone organique marin. Le CO est produit principalement à la surface de l'océan par photolyse de la matière organique chromophorique dissoute (CDOM). Les flux de photoproduction de CO sont relativement bien connus dans les eaux océaniques, mais reste peu étudiés dans les estuaires et les zones côtières. la production thermique (aphotique) de CO, une autre source potentiellement importante de CO marin, a attiré peu d'attention. Ce travail a examiné les facteurs environnementaux qui influent sur la photoproduction et la production thermique de CO, et évalué les taux de ces deux processus dans un système estuarien de haute latitude-moyenne - Le système estuarien du Saint-Laurent (SLES). Les effets de la température de l'eau, ainsi que l'origine et l'historique lumineux du CDOM sur le rendement quantique apparent de CO (Oco) ont été examinés. Le rendement quantique apparent moyen de CO pondéré par l’ensoleillement solaire (Oco) a montré une corrélation linéaire positive avec le coefficient d'absorption normalisé du carbone organique dissous à 254 nm (SUVA²⁵⁴). Le CDOM d'origine terrestre est plus efficace à produire photochimiquement du CO que ne l'est le CDOM d'origine marine. Le photoblanchiment du CDOM a diminué de manière spectaculaire le Oco pour les échantillons de faible salinité, mais a peu d'effet sur la plupart des échantillons marins. La relation Oco-T suit un comportement d'Arrhenius. Une équation empirique a été créé pour prédire l'efficacité de la photoproduction de CO dans le SLES en fonction de la température T et du coefficient SUVA²⁵⁴. Sur la base de cette équation et de la modélisation du rayonnement solaire sur le SLES, la photoproduction de CO dans le SLES a été estimée à 26.2 Gg CO-C a⁻¹. Le taux de production thermique de CO (Qco) montrait une corrélation positif et linéaire avec l'abondance de CDOM. Comme pour la photoproduction, la MOD d’origine terrestre est également plus efficace dans la production thermique de CO que la MOD marine. L’influence de la température sur Qco peut être caractérisée par l'équation d'Arrhenius avec des énergies d'activation plus élevées pour les échantillons d'eau douce que pour les échantillons d'eau salée. Qco reste relativement constant entre les pH 4-6, augmente lentement entre les pH 6-8, puis rapidement pour des pH supérieurs. La force ionique et la chimie du fer ont peu d'influence sur Qco. Une équation empirique, décrivant Qco en fonction de l’abondance du CDOM, de la température, du pH et de la salinité, a été construite. En utilisant cette équation, la production thermique de CO dans le SLES a été estimée à 4.2 Gg CO-C a⁻¹. La production totale de CO dans le SLES est estimée à 30.4 Gg CO-C a⁻¹, avec 86% par photoproduction et 14% par production thermique, indiquant que la photoproduction est la source principale. L'extrapolation de la production thermique aux océans donne 17.1 Tg CO-C a⁻¹, correspondant à 34% de la meilleure estimation disponible de la photoproduction marine de CO. Les concentrations de CO, pour des eaux profondes océanique en régime stationnaire, déduites de Qco et du taux d’absorption microbien de CO sont de ≤ 0.1 nmol L⁻¹ ; ce qui est consistant avec [CO] d'eaux profondes, déterminées par des méthodes d’échantillonnage sans contamination par du CO et des techniques analytiques. -- ABSTRACT : Carbon monoxide (CO) plays an important role in the marine organic carbon cycle. CO in the surface ocean is produced primarily from photolysis of chromophoric dissolved organic matter (CDOM). CO photoproduction fluxes are reasonably constrained in openocean waters, but remain obscure in estuarine and coastal areas. Thermal (dark) production of CO, another potentially important source of marine CO, has drawn little attention. This work investigated the environmental factors influencing CO photo and dark production and evaluated the rates of these two processes in a high mid-latitude estuarine system- the St. Lawrence estuarine system (SLES). Effects of water temperature and the origin and light history of CDOM on the apparent quantum yields of CO (Oco) were examined. The solar insolation-weighted mean apparent quantum yield of CO (Oco) showed a positive linear correlation with the dissolved organic carbon-normalized absorption coefficient at 254 nm (SUVA²⁵⁴). Terrestrial CDOM is more efficient at photochemically producing CO th an is CDOM of marine origin. CDOM photobleaching, dramatically decreased Oco for low-salinity samples, but had little effect on the most marine sample. The Oco -T relationship followed the Arrhenius behavior. An empirical equation was established for predicting the CO photoproduction efficiency in the SLES from T and SUVA²⁵⁴. Based on this equation and modeled solar irradiance over the SLES, CO photoproduction in the SLES was estimated to be 26.2 Gg CO-C a⁻¹. The CO dark production rate, Qco, exhibited a positive, linear correlation with the abundance of CDOM. As for photoproduction, terrestrial DOM is also more efficient in CO dark production than marine DOM. The temperature dependence of Qco can be characterized by the Arrhenius equation with the activation energies of freshwater samples being higher than those of saline samples. Qco remained relatively constant between pH 4-6, ascended slowly between pH 6-8 and then rapidly with further increasing pH. Ionic strength and iron chemistry had little influence on Qco. An empirical equation, describing Qco as a function of CDOM abundance, temperature, pH and salinity, was constructed. Using this equation, the dark production of CO in the SLES was estimated to be 4.2 Gg CO-C a⁻¹. The total CO production in the SLES is estimated as 30.4 Gg CO-C a⁻¹, with 86% from photoproduction and 14% from dark production, indicating that photoproduction is the dominant source. Extrapolation of the dark production to global oceans gives 17.1 Tg CO-C a⁻¹, corresponding to 34% of the best available estimate of marine CO photoproduction. Steady-state deep-water CO concentrations in the open ocean inferred from Qco and microbial CO uptake rates are 0.1 nmol L⁻¹, consistent with deep-water [CO] determined with CO contamination-free sampling and analytical techniques.

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