Evolution of the Ultrafast Photoluminescence of Colloidal Silicon Nanocrystals with Changing Surface Chemistry
Notice bibliographique
Résumé
The role of surface species in the optical properties of silicon nanocrystals (SiNCs) is the subject of intense debate. Changes in photoluminescence (PL) energy following hydrosilylation of SiNCs with alkyl-terminated surfaces are most often ascribed to enhanced quantum confinement in the smaller cores of oxidized NCs or to oxygen-induced defect emission. We have investigated the PL properties of alkyl-functionalized SiNCs prepared using two related methods: thermal and photochemical hydrosilylation. Photochemically functionalized SiNCs exhibit higher emission energies than the thermally functionalized equivalent. While microsecond lifetime emission attributed to carrier recombination within the NC core was observed from all samples, much faster, size-independent nanosecond lifetime components were only observed in samples prepared using photochemical hydrosilylation that possessed substantial surface oxidation. In addition, photochemically modified SiNCs exhibit higher absolute photoluminescent quantum yields (AQY), consistent with radiative recombination processes occurring at the oxygen-based defects. Correlating spectrally- and time-resolved PL measurements and XPS-derived relative surface oxidation for NCs prepared using different photoassisted hydrosilylation reaction times provides evidence the PL blue-shift as well as the short-lived PL emission observed for photochemically functionalized SiNCs are related to the relative concentration of oxygen surface defects.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».