Synthesis and characterization of cationic iron complexes supported by the neutral ligands NP<sup><i>i</i>-Pr</sup><sub>3</sub>, NArP<sup><i>i</i>-Pr</sup><sub>3</sub>, and NS<sup><i>t</i>-Bu</sup><sub>3</sub>
Notice bibliographique
Résumé
This paper compares the local geometries, spin states, and redox properties of a series of iron complexes supported by neutral, tetradentate NP 3 (tris(phosphine)amine) and NS 3 (tris(thioether)amine) ligands. Our consideration of an Fe-mediated N 2 fixation scheme similar to that proposed by Chatt for molybdenum motivates our interest in systems of these types. This report specifically describes the synthesis and characterization of cationic Fe(II) chloride complexes supported by the neutral ligands NP i -Pr 3 (NP i -Pr 3 = [N(CH 2 CH 2 P-i-Pr 2 ) 3 ]), NArP i -Pr 3 (NArP i -Pr 3 = [N(2-diisopropylphosphine-4-methylphenyl) 3 ]), and NS t -Bu 3 (NS t -Bu 3 = [N(CH 2 CH 2 S-t-Bu) 3 ]). The solid-state structures, electrochemistry, and magnetic properties of these complexes are reported. Whereas the NP i -Pr 3 and NArP i -Pr 3 ligands provide pseudotetrahedral S = 2 ferrous cations [Fe(NP i -Pr 3 )Cl]PF 6 (1[PF 6 ]) and [Fe(NArP i -Pr 3 )Cl]BPh 4 (2[BPh 4 ]) featuring a long FeN bond distance, the NS t -Bu 3 ligand gives rise to a trigonal bipyramidal structure with a S = 1 ground state and a much shorter FeN interaction. The complexes 1[BPh 4 ] and 2[BPh 4 ] can be reduced under CO to give rise to the five-coordinate Fe(I) monocarbonyls [Fe(NP i -Pr 3 )CO]BPh 4 (4[BPh 4 ]) and [Fe(NArP i -Pr 3 )CO]BPh 4 (5[BPh 4 ]). The solid-state structures and electrochemistry of 4[BPh 4 ] and 5[BPh 4 ] are described, as is the EPR spectrum of 4[BPh 4 ]. The synthesis and characterization of the hydridedinitrogen complex [Fe(NP i-Pr 3 )(N 2 )(H)]PF 6 (6[PF 6 ]) has also been accomplished and its properties are also reported.Key words: nitrogenase, iron, polydentate phosphines, thioether ligands, N 2 chemistry, nitrogen, Fe(I).
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,002 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,002 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; les deux têtes enseignantes s’accordent sur ce qui est montré ici.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».