Homo- and Heterobimetallic Precursor Catalysts for the Heck Reaction, and a Proposal for a General Catalytic Cooperativity Index
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Notice bibliographique
Résumé
Homo- (Pd2) and heterobimetallic (PtPd) complexes supported by a P,P-bridging, bis(P,N-chelating) coordination mode of the potentially hexadentate ligand 1,1-bis[di(o-N,N-dimethylanilinyl)phosphino]methane (dmapm) are effective catalyst precursors for the aerobic Heck coupling of iodobenzene and styrene at 100 °C in DMF/H2O solution containing K2CO3. This medium allows for trivial separation of the trans-stilbene product which precipitates after the reaction mixture is cooled. The bimetallic precursors are more active than predicted from the sum of the activities of complexes chosen to mimic their mono-metallic “half units,” suggesting some degree of intermetallic cooperativity during the reaction. A non-linear dependence of initial rate on catalyst concentration implies, however, that the complexes do not remain intact, and may be involved in dissociative equilibria with non-dmapm containing monometallic components that are more active species for the Heck coupling. The complexes are slowly degraded by oxidation at a phosphorus centre. A general index for quantifying the degree of intermetallic cooperativity during a catalytic cycle is proposed and its utility and limitations are discussed.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle