Temperature-Dependence of the Electro-oxidation of the Irreversibly Chemisorbed As on Pt(111)
Notice bibliographique
Résumé
An overlayer of chemisorbed arsenic, As chem, on Pt(111) having a surface coverage of θ As is prepared, and the impact of T variation on the surface-oxidation behavior in 0.5 M aqueous H 2 SO 4 is examined. Temperature variation in the 273−313 K range does not affect the As chem surface coverage, but the cyclic-voltammetry (CV) profiles undergo qualitative changes. The anodic and cathodic peaks shift toward more-positive potentials, and a charge-density redistribution between two anodic and cathodic features is observed, the latter effect being more pronounced in the anodic scans. At T = 313 K, the CV transients are symmetrical with respect to the potential axis. In the case of As chem overlayers having θ As well below 0.33, the CV profiles representative of the As chem oxidation reveal only one peak. An analysis of the possible reaction pathways indicates that the surface oxidation proceeds in one step involving transfer of three electrons and addition of three OH groups, thus in formation of As(OH) 3chem . An analysis of the As 3+ and OH - radii indicates that the As(OH) 3chem layer is densely packed. The existence of two anodic and two cathodic peaks in CV transients is explained in terms of formation two energetically slightly different structures of As(OH) 3chem, their origin being two different ways of coordinating As(OH) 3chem to Pt(111). The standard enthalpy of the surface process is determined from the slope of the E / T versus 1/ T plots, and the standard enthalpy of formation of As(OH) 3chem, (As(OH) 3chem ), is found to be −678 kJ mol - 1 . The value of (As(OH) 3chem ) is characteristic of As being in the 3+ oxidation state and being attached to three OH groups. The conclusion that As(OH) 3chem is the species formed agrees with the CV, IR spectroscopy, and ex-situ scanning tunneling microscopy data which point to an oxygenated As 3+ surface compound formed in the course of As chem electro-oxidation.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
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