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Enregistrement W2046828673 · doi:10.1139/v02-176

L'échelle p<i>K</i><sub>HB</sub> de basicité de liaison hydrogène des amines tertiaires aliphatiques

2002· article· en· W2046828673 sur OpenAlexvenueno aff
Jérôme Graton, François Besseau, M. Berthelot, Ewa D. Raczyńska, Christian Laurence

Notice bibliographique

RevueCanadian Journal of Chemistry · 2002
Typearticle
Langueen
DomaineChemistry
ThématiqueMolecular Spectroscopy and Structure
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesnon disponible
Mots-clésChemistrySteric effectsLone pairHydrogen bondMedicinal chemistryNitrogenBenzonitrilePolar effectInfrared spectroscopyAcceptorStereochemistryOrganic chemistryMolecule

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

The hydrogen bond acceptor strength of 40 tertiary amines has been measured by Fourier transform – infrared (FTIR) spectrometry from their 1:1 complexation constant towards 4-fluorophenol in CCl4 at 25°C (the pKHB scale). Also measured was the frequency shift, Δν(OH), of the ν(OH) band of methanol hydrogen-bonded to these amines. The comparison of the thermodynamic hydrogen bond basicity scale, pKHB, with the spectroscopic one, Δν(OH), and with the Brønsted pKa scale, points to the great sensitivity of pKHB to steric effects. The pKHB scale of tertiary amines extends from 2.71 for quinuclidine to –0.34 for N,N-diisopropyl-3-pentylamine. The main factors governing this important variation (17 kJ·mol–1 on the Gibbs energy scale) are the electron-withdrawing inductive effect and various kinds of steric effects (e.g., opening of the CNC angles and hindrance to OH fixation on the nitrogen lone pair). Infrared (IR) spectra show the attachment of 4-fluorophenol to the nitrile nitrogen of Me2NCH2C[Formula: see text]N and Me2NCH2CH2C[Formula: see text]N, to the oxygen of N-methylmorpholine, and to the π electrons of (HC[Formula: see text]CCH2)3N and (PhCH2)3N, in addition to the attachment to the amino nitrogen. In (PhCH2)3N, the electron-withdrawing effect of the three benzyl substituents and, mainly, the very important congestion of the nitrogen lone pair reduce the nitrogen hydrogen-bond basicity almost to nothing, so that tribenzylamine, a nitrogen Brønsted base, turns to a π base in hydrogen bonding. From this example, the large differences between the pKHB and pKa scales of organic bases are emphasized.Key words: basicity, hydrogen bonding, tertiary amines, pKHB scale.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,004
Score d'incertitude au seuil0,014

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0040,001

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,006
Tête enseignante GPT0,198
Écart entre enseignants0,192 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations29
Publié2002
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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