Different Modes of Reactivity of Cp*W(NO)(alkyl)(η<sup>3</sup>-allyl) Complexes with Cyclic Amines: The Influence of the Allyl Ligands
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Notice bibliographique
Résumé
Metathesis reactions between Cp*W(NO)(CH 2 EMe 3 )Cl (E = C or Si) and a variety of bis(allyl)magnesium reagents lead to the formation of 18e Cp*W(NO)(alkyl)(η 3 -allyl) complexes. The compounds Cp*W(NO)(CH 2 CMe 3 )(η 3 -CH 2 CHCMe 2 ) ( 1 ), Cp*W(NO)(CH 2 CMe 3 )(η 3 -CH 2 CMeCH 2 ) ( 2 ), Cp*W(NO)(CH 2 CMe 3 )(η 3 -CH 2 CHCHMe) ( 3 ), Cp*W(NO)(CH 2 CMe 3 )(η 3 -CH 2 CHCHPh) ( 4 ), Cp*W(NO)(CH 2 SiMe 3 )(η 3 -CH 2 CHCHMe) ( 5 ), and Cp*W(NO)(CH 2 CMe 3 )(η 3 -CH 2 CHCH 2 ) ( 6 ) have thus been synthesized in moderate yields. The solid-state molecular structures of 3, 4, 5, and 6 feature σ−π distorted allyl ligands in the endo conformation. Complex 1 effects the concurrent N−H and α-C−H activations of pyrrolidine and piperidine under ambient conditions and forms the alkyl amido complexes Cp*W(NO)(CH 2 CMe 3 )(NC 4 H 7 -2-CMe 2 CH═CH 2 ) ( 7 ) and Cp*W(NO)(CH 2 CMe 3 )(NC 5 H 9 -2-CMe 2 CH═CH 2 ) ( 8 ), respectively. Complexes 2 − 5 react with pyrrolidine in a similar manner, but the reaction of 3 to produce Cp*W(NO)(CH 2 CMe 3 )(NC 4 H 7 -2-CH 2 CMe═CH 2 ) ( 10 ) is not as clean since 3 is thermally unstable at 20 °C. Unfortunately, the concurrent N−H and α-C−H activation transformation encompasses only a very limited range of substrates, namely cyclic amines. Complex 6, which contains an unsubstituted allyl ligand, exhibits a unique mode of reactivity with pyrrolidine and piperidine, incorporating 2 equiv of the amines and forming Cp*W(NO)(NC 4 H 8 )(CHMeCH 2 NC 4 H 8 ) ( 13 ) and Cp*W(NO)(NC 5 H 10 )(CHMeCH 2 NC 5 H 10 ) ( 14 ), respectively. Plausible mechanisms are suggested to account for the different modes of reactivity of the Cp*W(NO)(alkyl)(η 3 -allyl) compounds with the cyclic amines. All new complexes have been characterized by conventional spectroscopic methods, and representative compounds have also been subjected to single-crystal X-ray crystallographic analyses.
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Prédiction distillée sur la base complète
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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