Stereoselective formation of a meso-diruthenium(ii,ii) complex and tuning the properties of its monoruthenium analogues
Notice bibliographique
Résumé
A novel bis(bidentate) ligand dgpm (dgpm = diguanidylpyrimidine) was synthesized by a catalyst-free C-N bond forming reaction in high yield (90%) by microwave-assisted heating. The ligand was coordinated to two [Ru(bpy)2](2+) cores to afford a meso-di-Ru(II,II) complex (1-meso) with high diastereoselectivity over its homochiral form. Three mononuclear ether-functionalized Ru(II) complexes (2: ethoxyether; 3: butoxyether; 4: 2-hydroxy-1-ethoxyether) were also isolated. The ligand and complexes were fully characterized by a variety of techniques including X-ray crystallography. In cyclic voltammetric studies, the complexes exhibit a Ru(III/II) couple, which is ~500 mV less positive than the Ru(III/II) couple in Ru(bpy)3(2+). The (1)MLCT absorption maxima of all the complexes (510-550 nm) are considerably red-shifted as compared to that of Ru(bpy)3(2+) (450 nm). The (3)MLCT emission maxima of complexes 1-meso and 3 are also red-shifted by about 120 nm compared to that of Ru(bpy)3(2+) (620 nm), whereas the corresponding maxima for complexes 2 and 4 are shifted by 75 nm and 25 nm, respectively. These relative trends in redox potentials and (1)MLCT maxima are in good agreement with DFT and TD-DFT calculations, performed for all complexes. Complexes 1-meso and 3 display emission from a Ru(II)-to-bpy (3)MLCT state, which is rarely the emitting state at λ > 700 nm in [Ru(bpy)2(N-N)](2+) complexes when the ancillary ligand is neutral.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».