Temperature-Dependent Excited State Absorption in DNA and LNA Oligomers Supports an Emerging Model of Excited State Dynamics in DNA
Notice bibliographique
Résumé
Transient absorption measurements of excited states in DNA and LNA were performed using a femtosecond pump-probe arrangement with excitation at 266 nm and absorption monitored at 400 nm while varying the sample temperature between 5 °C and 70 °C.Samples consisted of adenine monophosphate monomer, polyadenine 12-mer in singlestranded form, and polyadenine 12-mer in hybridized form.Excited states decayed in a biphasic manner with short-lived ( 1 ) and long-lived ( 2 ) components, while the monomer had only a 'single' short-lived decay time.Temperature increases increased absorption intensities and reduced 1 until they approached those of the monomer at high temperatures (where stacking is minimal).These results suggest that the initial excitation in stacked regions is cooperative and involves several bases and that the number of bases involved is reduced with increasing temperature.In contrast, increasing temperatures had little effect on 2 while absorption intensities decreased, suggesting that very few, perhaps only two, stacked bases are involved and that their number is reduced at higher temperatures.We found no clear evidence of melting point transitions indicating that those excited states probed with our arrangement were not dependent on base pairing.Our results are consistent with and strengthen an emerging consensus model of excited state dynamics in DNA wherein a UV photon is absorbed collectively by electronically coupled and thus well-stacked intrachain bases.This collective excitation results in a Frenkel exciton that is delocalized over these bases, and the Frenkel exciton then decays rapidly to a long-lived, lower energy, dark intrachain exciplex.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».