Dispersive Electron-Transfer Kinetics from Single Molecules on TiO<sub>2</sub> Nanoparticle Films
Notice bibliographique
Résumé
The distributions of electron-transfer dynamics in dye-sensitized TiO 2 films are probed using single-molecule microscopy. The time-dependent emission (i.e., blinking dynamics) of rhodamine 6G (R6G) and rhodamine B (RB) sensitized TiO 2 films are quantified by constructing cumulative distribution functions of emissive (“on”) and nonemissive (“off”) events. Maximum likelihood estimation (MLE) methods and quantitative goodness-of-fit tests based on the Kolmogorov–Smirnov (KS) statistics are used to establish the best fit to the photophysical data. The on-time distributions for R6G and RB on TiO 2 are fit by power laws, but only for emissive durations that last longer than ∼0.7 s. Furthermore, large variations in the power-law exponents are observed when using least-squares fitting as compared to the combined MLE and KS-test approach. The off-time distributions for molecules on TiO 2 and glass are not consistent with power laws and are instead well represented by log-normal distributions. Our observations support the hypothesis that electron-transfer processes are responsible for blinking on TiO 2 as well as glass substrates. Furthermore, the on-time and off-time distributions are sensitive to the chromophore as well as the substrate. To understand the origin of these power-law and log-normal distributions, single-molecule blinking dynamics are modeled using Monte Carlo simulations based on a three-level system with the rate constants for population and depopulation of the nonemissive state being log-normally distributed (i.e., Albery model). In this framework, the rate constants for FET and BET are log-normally distributed, consistent with a Gaussian distribution of activation energies.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».