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Enregistrement W2328693284 · doi:10.1021/ct200356b

Diabatization Schemes for Generating Charge-Localized Electron–Proton Vibronic States in Proton-Coupled Electron Transfer Systems

2011· article· en· W2328693284 sur OpenAlex
Andrew Sirjoosingh, Sharon Hammes‐Schiffer

Pourquoi ce travail est dans la base

Une base qui oublie comment elle a trouvé un travail ne peut pas être vérifiée. Voici les voies qui ont admis celui-ci.

fundUn bailleur canadien est enregistré sur le travail.
no affAucune affiliation canadienne : ce travail est invisible pour une base fondée sur la seule affiliation.
Aucune affiliation canadienne. Une base fondée sur la seule affiliation (le devis habituel) n'aurait jamais vu ce travail. C'est l'un des travaux qui justifient l'inversion de la base.

Notice bibliographique

RevueJournal of Chemical Theory and Computation · 2011
Typearticle
Langueen
DomaineChemistry
ThématiquePhotochemistry and Electron Transfer Studies
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesDivision of ChemistryNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaNational Science Foundation
Mots-clésDiabaticAtomic physicsProtonProton-coupled electron transferChemistryReaction coordinatePhysicsVibronic spectroscopyElectronVibronic couplingAdiabatic processQuantum mechanicsExcited stateComputational chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

A scheme for the rigorous construction of charge-localized diabatic electron-proton vibronic states for proton-coupled electron transfer (PCET) reactions is presented. The diabatic electronic states are calculated using an adiabatic-to-diabatic transformation designed to ensure that the first-order nonadiabatic couplings with respect to a specified one-dimensional reaction coordinate vanish exactly. This scheme is applied to both symmetric and asymmetric PCET systems with several different one-dimensional reaction coordinates, including the hydrogen transfer coordinate, a normal mode coordinate, and the intrinsic reaction coordinate. This approach is also extended to describe the three-dimensional motion of the transferring hydrogen. The diabatic electronic states exhibit relatively invariant charge distributions along the reaction coordinate and are in excellent agreement with the analogous states obtained from the generalized Mulliken-Hush and Boys localization methods. Furthermore, these diabatic electronic states are combined with the associated proton vibrational wave functions to generate charge-localized electron-proton vibronic states that describe one- or three-dimensional hydrogen motion. These electron-proton vibronic states can be used to calculate the vibronic couplings, rate constants, and kinetic isotope effects of PCET reactions.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,001
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,071
Score d'incertitude au seuil0,778

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0010,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,014
Tête enseignante GPT0,253
Écart entre enseignants0,239 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle