A computational investigation into nickel-bis(diselenolene) complexes as potential catalysts for reduction of H<sup>+</sup> to H<sub>2</sub>
Notice bibliographique
Résumé
As a result of burning fossil fuels, levels of greenhouse gases in our atmosphere are increasing at an alarming rate. Such an increase in greenhouse gases threatens our planet due to global climate change. To reduce the production of greenhouse gases, we must switch from fossil fuels to alternative fuels for energy. The most viable alternative energy source involves the conversion of solar energy into chemical energy via the photocatalytic splitting of water to form molecular hydrogen. In the present work, the Ni-bis(1,2-diamine-diselenolene) and Ni-bis(1,2-dicyano-diselenolene) complexes were studied using density functional theory (DFT). From the results, it was found that the 1,2-diamine-diselenolene and 1,2-dicyano-diselenolene nickel complexes catalyze the formation of H2(g) with overall reaction Gibbs energies of +8.7 kJ mol–1 and +8.4 kJ mol–1, respectively, in a dilute aqueous environment versus the standard hydrogen electrode (SHE). Although both are able to catalyze the HER through a marginally endergonic reaction, the most thermodynamically favourable pathways differed between the complexes. In particular, the most thermodynamically favourable pathway for the formation of H2 by CNOx involves an EECC mechanism, whereas for NH2Ox, the most thermodynamically favourable pathway occurs via an ECCE mechanism. From the results presented, the choice of substituent on the alkene backbone significantly affects the reduction potential and reaction Gibbs energies of protonation. The considerably more positive reduction potential for the CN complexes may offer a solution to the problems experimentally observed for the production of H2.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,005 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».