Active site remodeling during the catalytic cycle in metal-dependent fructose-1,6-bisphosphate aldolases
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Notice bibliographique
Résumé
Crystal structures of two bacterial metal (Zn 2 )-dependent D-fructose-1,6-bisphosphate (FBP) aldolases in complex with substrate, analogues, and triose-P reaction products were determined to 1.5-2.0 A resolution. The ligand complexes cryotrapped in native or mutant Helicobacter pylori aldolase crystals enabled a novel mechanistic description of FBP C3-C4 bond cleavage. The reaction mechanism uses active site remodeling during the catalytic cycle, implicating relocation of the Zn 2 cofactor that is mediated by conformational changes of active site loops. Substrate binding initiates conformational changes triggered upon P1 phosphate binding, which liberates the Zn 2chelating His-180, allowing it to act as a general base for the proton abstraction at the FBP C4 hydroxyl group. A second zinc-chelating His-83 hydrogen bonds the substrate C4 hydroxyl group and assists cleavage by stabilizing the developing negative charge during proton abstraction. Cleavage is concerted with relocation of the metal cofactor from an interior to a surface-exposed site, thereby stabilizing the nascent enediolate form. Conserved residue Glu-142 is essential for protonation of the enediolate form prior to product release. A D-tagatose 1,6-bisphosphate enzymatic complex reveals how His-180mediated proton abstraction controls stereospecificity of the cleavage reaction. Recognition and discrimination of the reaction products, dihydroxyacetone-P and D-glyceraldehyde 3-P, occurs via charged hydrogen bonds between hydroxyl groups of the triose-Ps and conserved residues, Asp-82 and Asp-255, respectively, and are crucial aspects of the enzyme's role in gluconeogenesis. Conformational changes in mobile loops 5-7 and 6-8 (containing catalytic residues Glu-142 and His-180, respectively) drive active site remodeling, enabling the relocation of the metal cofactor.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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