Efficient calculation of X-ray absorption spectra using Chebyshev-Slepian filter diagonalisation
Notice bibliographique
Résumé
The efficient, yet accurate, simulation of X-ray absorption spectra represents a significant challenge for ab initio electronic structure methods. Conventional approaches involve the explicit calculation of all core-excited states spanning the energy range of interest, even though only a small number of these states will contribute appreciably to the spectrum. We here report a different approach, based on a time-independent Chebyshev filter diagonalization scheme, which allows for the X-ray absorption spectrum to be computed without the explicit calculation of the core-excited eigenstates. Furthermore, in a subsequent postprocessing calculation, selected peaks may be analyzed via the calculation of natural transition orbitals, if desired. The scheme presented here is based on a refinement of the time-independent Chebyshev filter diagonalization approach. Previous formulations of this method have been characterized by a requirement for significant "user input" via the (sometimes unintuitive) tuning of various numerical parameters. To circumvent this, we introduce a new class of filters based on discrete prolate spheroidal sequences. We demonstrate that the resulting method, which we term Chebyshev-Slepian filter diagonalization, makes filter diagonalization essentially a black-box procedure. The Chebyshev-Slepian filter diagonalization method is implemented at the second-order algebraic diagrammatic construction level of theory and validated through the calculation of the X-ray absorption spectra of trifluoroacetonitrile and 1,4-benzoquinone.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».