Estudo >i<ab initio>/i< da adsorção de metanol, etanol e glicerol sobre superfícies de platina com defeitos e ligas de Pt>sub<3>/sub<Ni com tensões
Notice bibliographique
Résumé
Diversos pesquisadores vm sugerindo o uso de glicerol e outros alcois como matria-prima para produo de bens de maior valor agregado e para gerao de energia eltrica, atravs de clulas a combustvel. Contudo, o sucesso dessas tecnologias de converso depende do desenvolvimento de catalisadores mais eficientes. Nesse aspecto, abordagens tericas se apresentam como ferramentas auxiliares, capazes de fornecer informaes difceis de serem acessadas experimentalmente e que so fundamentais para o projeto de materiais mais eficientes. Nesta tese, foram investigados, via teoria do funcional da densidade (DFT), o papel de defeitos de superfcie e efeitos de tenso na adsoro de alcois como metanol, etanol e glicerol, sobre superfcies Pt(111) contendo defeitos e ligas de Pt 3 Ni(111). Para melhorar a descrio dos sistemas de adsoro, foi adicionada a correo de disperso DFT-D3 abordagem da DFT. Atravs da dinmica molecular empregando o potencial ReaxFF, foram estudados os efeitos de temperatura sobre glicerol, em diversos nveis de recobrimento de superfcie, interagindo com os substratos Pt 3 Ni(111). Os resultados mostram que o glicerol se liga atravs do oxignio dos grupos hidrxi aos stios top de metais de transio (transition-metal, TM), orientando sua cadeia carbnica quase que totalmente paralela superfcie. Os clculos de energia de adsoro indicam que o glicerol interage mais fortemente com stios de baixa coordenao, presentes em superfcies com defeitos, o que pode ser compreendido por meio do modelo da banda d. Alm disso, a presena de mltiplos stios de baixa coordenao favorece configuraes onde o glicerol se liga superfcie por dois grupos hidrxi, um central e um terminal. Entretanto, existe uma clara preferncia de alcois se ligarem a stios de adsoro catinicos, indicando que a influncia de interaes Coulombianas um fator preponderante no processo de adsoro de alcois sobre TM. Anlises de densidade eletrnica dos sistemas adsorvidos sugerem que a adsoro promove perturbaes na densidade eletrnica dos alcois, como o deslocamento de densidade eletrnica das ligaes C-O e O-H para a regio de interao entre a molcula e o substrato, que esto associadas ao estiramento/enfraquecimento das ligaes C-O e O-H observados atravs de anlises estruturais
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».