Unraveling Polymorphic Pyrrhotite Electrochemical Oxidation by Underlying Electronic Structures
Notice bibliographique
Résumé
Metal sulfide oxidation is a common, yet poorly understood, phenomenon that significantly affects surface properties. In this paper, we studied the electrochemical oxidation of polymorphic pyrrhotites (Fe 1– x S) to gain insights into the relationship between their electrochemical oxidation rate and electronic structures. Surface composition of oxidized pyrrhotites, as shown by time-of-flight secondary ion mass spectrometry (ToF-SIMS) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), suggested that one key step for pyrrhotite oxidation is the outward diffusion of metal cations to form polysulfide and oxides. This diffusion process involves the rupture of Fe–S bonds and, hence, depends on the Fe–S bond strength. According to the ToF-SIMS, the Fe–S bond strength in the defective layer (>100 nm), the layer right underneath the polysulfide layer (∼20 nm), was modified by the incorporation of oxygen atoms, which mainly existed in the form of OH – and H 2 O. It was found that oxygen anions are much more abundant in the defective layer of monoclinic pyrrhotite (Fe 7 S 8 ) than that of hexagonal pyrrhotite (Fe 9 S 10 ), resulting in a much weaker Fe–S bond with the former than the latter. The oxygen abundance difference can be explained by their electronic structures. Density functional theory (DFT) calculation showed that monoclinic pyrrhotite (Fe 7 S 8 ) get a higher Fe 3d and S 3p band center than hexagonal pyrrhotite (Fe 9 S 10 ). Therefore, monoclinic pyrrhotite could incorporate oxygen atoms easier than hexagonal pyrrhotite. This presented a clear relation between polymorphic pyrrhotite electronic structures and their electrochemical oxidation rate and also fundamentally explained why the sulfides with a slight bulk metal–sulfur bond strength difference could demonstrate a significant oxidation rate difference.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».