Quantitative Structure‐Property Relationship Modelling for the Prediction of Singlet Oxygen Generation by Heavy‐Atom‐Free BODIPY Photosensitizers**
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Heavy‐atom‐free sensitizers forming long‐living triplet excited states via the spin‐orbit charge transfer intersystem crossing (SOCT‐ISC) process have recently attracted attention due to their potential to replace costly transition metal complexes in photonic applications. The efficiency of SOCT‐ISC in BODIPY donor‐acceptor dyads, so far the most thoroughly investigated class of such sensitizers, can be finely tuned by structural modification. However, predicting the triplet state yields and reactive oxygen species (ROS) generation quantum yields for such compounds in a particular solvent is still very challenging due to a lack of established quantitative structure‐property relationship (QSPR) models. In this work, the available data on singlet oxygen generation quantum yields (Φ Δ ) for a dataset containing >70 heavy‐atom‐free BODIPY in three different solvents (toluene, acetonitrile, and tetrahydrofuran) were analyzed. In order to build reliable QSPR model, a series of new BODIPYs were synthesized that bear different electron donating aryl groups in the meso position, their optical and structural properties were studied along with the solvent dependence of singlet oxygen generation, which confirmed the formation of triplet states via the SOCT‐ISC mechanism. For the combined dataset of BODIPY structures, a total of more than 5000 quantum‐chemical descriptors was calculated including quantum‐chemical descriptors using density functional theory (DFT), namely M06‐2X functional. QSPR models predicting ΦΔ values were developed using multiple linear regression (MLR), which perform significantly better than other machine learning methods and show sufficient statistical parameters (R=0.88–0.91 and q 2 =0.62–0.69) for all three solvents. A small root mean squared error of 8.2 % was obtained for Φ Δ values predicted using MLR model in toluene. As a result, we proved that QSPR and machine learning techniques can be useful for predicting ΦΔ values in different media and virtual screening of new heavy‐atom‐free BODIPYs with improved photosensitizing ability.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».