Inhibiting the Hydrogen Evolution Reaction (HER) with Proximal Cations: A Strategy for Promoting Selective Electrocatalytic Reduction
Notice bibliographique
Résumé
Most electrochemical reduction reactions require protons; however, direct reduction of protons to hydrogen is a common competitive side reaction that lowers the overall yield (Faradaic efficiency) for the desired product. Inhibition of the hydrogen evolution reaction (HER) by fixed, proximal mono- or dication is reported. An SNS tridentate ligand with a pendant aza-crown functionality and the corresponding Pd(II) and Rh(I) complexes were synthesized. For the Pd complexes, the presence of a Na+ or Ba2+ ion in the aza-crown increases the overpotential for hydrogen evolution by up to 260 mV compared to a congener that lacks an aza-crown. The increase in the overpotential for HER was observed with cationic and neutral acids in both acetonitrile and dimethylformamide. Additionally, for the Pd complexes, the inclusion of a Ba2+ ion into the aza-crown modestly improved the selectivity for electrocatalytic CO2 reduction to CO, whereas H2 was the only product for the congener lacking the aza-crown. The Ba2+-containing complex also had improved catalytic stability, although all complexes were ultimately unstable under prolonged electrolytic conditions. The increase in the overpotential for HER through the installation of a local charge exemplifies an effective catalyst design strategy for inhibiting the hydrogen evolution reaction.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».