Inhibiting the Hydrogen Evolution Reaction (HER) with Proximal Cations: A Strategy for Promoting Selective Electrocatalytic Reduction
Notice bibliographique
Résumé
Most electrochemical reduction reactions require protons; however, direct reduction of protons to hydrogen is a common competitive side reaction that lowers the overall yield (Faradaic efficiency) for the desired product. Inhibition of the hydrogen evolution reaction (HER) by fixed, proximal mono- or dication is reported. An SNS tridentate ligand with a pendant aza-crown functionality and the corresponding Pd(II) and Rh(I) complexes were synthesized. For the Pd complexes, the presence of a Na + or Ba 2+ ion in the aza-crown increases the overpotential for hydrogen evolution by up to 260 mV compared to a congener that lacks an aza-crown. The increase in the overpotential for HER was observed with cationic and neutral acids in both acetonitrile and dimethylformamide. Additionally, for the Pd complexes, the inclusion of a Ba 2+ ion into the aza-crown modestly improved the selectivity for electrocatalytic CO 2 reduction to CO, whereas H 2 was the only product for the congener lacking the aza-crown. The Ba 2+ -containing complex also had improved catalytic stability, although all complexes were ultimately unstable under prolonged electrolytic conditions. The increase in the overpotential for HER through the installation of a local charge exemplifies an effective catalyst design strategy for inhibiting the hydrogen evolution reaction.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».