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Enregistrement W3197443761 · doi:10.26434/chemrxiv.11923176.v1

Metal–Ligand Exchange Coupling Promotes Iron-Catalyzed Electrochemical CO2 Reduction at Low Overpotentials

2020· preprint· en· W3197443761 sur OpenAlexfundno aff
Jeffrey S. Derrick, Matthias Loipersberger, Diana A. Iovan, Peter T. Smith, Khetpakorn Chakarawet, Jeffrey R. Long, Martin Head‐Gordon, Christopher J. Chang

Notice bibliographique

RevueChemRxiv · 2020
Typepreprint
Langueen
DomaineEnergy
ThématiqueCO2 Reduction Techniques and Catalysts
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesBasic Energy SciencesDivision of ChemistryLawrence Berkeley National LaboratoryCanadian Institute for Advanced ResearchU.S. Department of EnergyOffice of ScienceNational Institutes of HealthNational Science Foundation
Mots-clésOverpotentialCatalysisElectrochemistrySelectivityMetalChemistryLigand (biochemistry)Inorganic chemistryCoupling (piping)Delocalized electronPhotochemistryMaterials scienceChemical physicsElectrodePhysical chemistryMetallurgyOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Biological and heterogenous catalysts for electrochemical CO2 reduction often exhibit a high degree of electronic delocalization that serves to minimize overpotential and maximize selectivity over hydrogen evolution. Here, we report a molecular iron(II) complex that achieves a similar feat as a result of strong metal–ligand exchange coupling. This interaction promotes an open-shell singlet electronic structure that drives the electrochemical reduction of CO2 to CO with over 90% selectivity and turnover frequencies of 100,000 s−1 at low overpotentials, with no degradation over 20 hours. The decrease in the thermodynamic barrier engendered by this strong metal–ligand exchange coupling enables homogeneous CO2 reduction catalysis in water without compromising reaction selectivity.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesMéta-épidémiologie (sens strict)
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,004
Score d'incertitude au seuil1,000

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0010,001
Méta-épidémiologie (sens large)0,0010,001
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0010,001
Intégrité de la recherche0,0010,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0010,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,020
Tête enseignante GPT0,252
Écart entre enseignants0,232 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations9
Publié2020
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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