Impact of Nickel Content on the Structure and Electrochemical CO<sub>2</sub> Reduction Performance of Nickel–Nitrogen–Carbon Catalysts Derived from Zeolitic Imidazolate Frameworks
Notice bibliographique
Résumé
The electrochemical conversion of CO 2 affords a sustainable route to produce chemicals and fuels from renewable sources of electricity. Nickel–nitrogen–carbon (Ni–N–C) materials have shown promise in terms of activity and selectivity toward the electro-conversion of CO 2 into CO, a feedstock widely used in the chemical sector. Ni–N–C catalysts, postulated to comprise catalytically active atomically dispersed Ni–N x /C sites, are commonly prepared by pyrolyzing a mixture of transition metal-, nitrogen-, and carbon-containing precursors. Herein, we use a zeolitic imidazolate framework (ZIF-8)─a subclass of metal organic frameworks─as a platform for synthesizing Ni–N–C electrocatalysts. We systematically investigate the role of the Ni concentration impregnated into the ZIF-8 precursor structure during synthesis in the overall structure and performance of the resulting Ni–N–C catalysts for electrochemical CO 2 reduction. Our findings show that increased Ni contents in the catalyst precursor results in the formation of Ni-containing particles that increase the catalytic selectivity toward the competing hydrogen evolution reaction, whereas reduced Ni contents preferentially form atomically dispersed Ni–N x /C active sites dispersed in heterogeneous carbon structures consisting of carbon nanotubes and carbonaceous particles. As an optimized concentration of Ni in the precursor mixture, we demonstrate a CO 2 reduction selectivity toward CO of ca. 99% Faradaic efficiency at an applied potential of −0.68 V versus the reversible hydrogen electrode.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».