Identifying congeners and transformation products of organic contaminants within complex chemical mixtures in impacted surface waters with a top-down non-targeted screening workflow
Notice bibliographique
Résumé
Over 350,000 compounds are registered for production and use including a high number of congeners found in complex chemical mixtures (CCMs). With such a high number of chemicals being released in the environment and degraded into transformation products (TPs), the challenge of identifying contaminants by non-targeted screening (NTS) is massive. "Bottom-up" studies, where compounds are subjected to conditions simulating environmental degradation to identify new TPs, are time consuming and cannot be relied upon to study the TPs of hundreds of thousands of compounds. Therefore, the development of "top-down" workflows, where the structural elucidation of unknown compounds is carried directly on the sample, is of interest. In this study, a top-down NTS workflow was developed using molecular networking and clustering (MNC). A total of 438 compounds were identified including 176 congeners of consumer product additives and 106 TPs. Reference standards were used to confirm the identification of 53 contaminants among them lesser-known pharmaceuticals (aliskiren, sitagliptin) and consumer product additives (lauramidopropyl betaine, 2,2,4-trimethyl-1,2-dihydroquinoline). The MNC tools allowed to group similar TPs and congeners together. As such, several previously unknown TPs of pesticides (metolachlor) and pharmaceuticals (gliclazide, irbesartan) were identified as tentative candidates or probable structures. Moreover, some congeners that had no entry on global repositories (PubChem, ChemSpider) were identified as probable structures. The workflow worked efficiently with oligomers containing ethylene oxide moieties, and with TPs structurally related to their parent compounds. The top-down approach shown in this study addresses several issues with the identification of congeners of industrial compounds from CCMs. Furthermore, it allows elucidating the structure of TPs directly from samples without relying on bottom-up studies under conditions discussed herein. The top-down workflow and the MNC tools show great potential for data mining and retrospective analysis of previous NTS studies.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,002 |
| Bibliométrie | 0,003 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,002 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,002 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».