Water Dipole Populations in the Electrical Double Layer and Their Contributions to the Total Interfacial Potential at Different Surface Charge Densities
Notice bibliographique
Résumé
The electric double layer governs the processes of all charged surfaces in aqueous solutions, however elucidating the structure of the water molecules is challenging for even the most advanced spectroscopic techniques. Here, we present the individual Stern layer and diffuse layer OH stretching spectra at the silica/water interface in the presence of NaCl over a wide pH range using a combination of vibrational sum frequency generation and heterodyned second harmonic generation techniques, streaming potential measurements, and the maximum entropy method. We find that the Stern layer water molecules and diffuse layer water molecules respond differently to pH changes: unlike the diffuse layer, whose water molecules remain net-oriented in one direction, water molecules in the Stern layer flip their net orientation as the solution pH is reduced from basic to acidic. We obtain an experimental estimate of the dipole potential contribution to the total potential drop across the insulator/electrolyte interface and find it to dominate over the Coulomb-only (Gouy-Chapman, Gouy-Chapman-Stern) contribution. We quantify how these contributions result in a considerable influence on the vibrational lineshapes. Our findings show that a purely Coulombic view is insufficient to accurately describe the electrical double layer over aqueous interfaces.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».