A reactivity model for oxidative addition to palladium enables quantitative predictions for catalytic cross-coupling reactions
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Notice bibliographique
Résumé
Making accurate, quantitative predictions of chemical reactivity based on molecular structure is an unsolved problem in chemical synthesis, particularly for complex molecules. We report an approach to reactivity prediction for catalytic reactions based on quantitative structure-reactivity models for a key step common to many catalytic mechanisms. We demonstrate this approach with a mechanistically based model for the oxidative addition of (hetero)aryl electrophiles to palladium(0), which is a key step in myriad catalytic processes. This model links simple molecular descriptors to relative rates of oxidative addition for 79 substrates, including chloride, bromide and triflate leaving groups. Because oxidative addition often controls the rate and/or selectivity of palladium-catalyzed reactions, this model can be used to make quantitative predictions about catalytic reaction outcomes. Demonstrated applications include a multivariate linear model for the initial rate of Sonogashira coupling reactions, and successful site-selectivity predictions for Suzuki, Buchwald-Hartwig, and Stille reactions of multihalogenated substrates relevant to the synthesis of pharmaceuticals and natural products.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,003 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,003 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle