Fe <sub>3</sub> O <sub>4</sub> Templated Pyrolyzed Fe−N−C Catalysts. Understanding the role of N‐Functions and Fe <sub>3</sub> C on the ORR Activity and Mechanism
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Pyrolyzed non‐precious metal catalysts have been proposed as an alternative to substitute the expensive and scarce noble metal catalysts in several conversion energy reactions. For the oxygen reduction reaction (ORR), the pyrolyzed catalyst M−N−C (M: Fe or Co) presents remarkable catalytic activity in acid and alkaline media. These pyrolyzed materials show a high heterogeneity of active sites being the most active in the MNx moieties. The activity and stability of these catalysts are also conditioned by other structural parameters such as the area, the N‐doping, and by the presence of metal particles. In this study, we explore the use of Fe 3 O 4 nanoparticles as templates and as iron sources to synthesize Fe−N−C. The best performance for the ORR in acidic media was reached with the catalysts using nanoparticles covered by PANI and iron salts as the precursor, with an onset potential of 0.85 vs. RHE and a direct 4‐electrons mechanism. We corroborated the use of the catalysts’ redox potential as reactivity descriptors and discussed the detrimental role of the presence of Fe 3 C metallic particles in the mechanism. Based on the experimental results, we performed DFT calculations to explore the influence of N‐doped species on the electronic density of the iron centers of FeN4 active sites, and we propose a theoretical model for increasing the activity based on the distance and ratio of N‐doping to iron center.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».