Electrochemical Biomass Valorization on Gold-Metal Oxide Nanoscale Heterojunctions Enables Investigation of both Catalyst and Reaction Dynamics with Operando Surface-Enhanced Raman Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
<p>The electrochemical oxidation of biomass platforms such as 5-hydroxymethylfurfural (HMF) to value-added chemicals is an emerging clean technology. However, mechanistic knowledge of this reaction in an electrochemical context is still lacking and <i>operando</i> studies are even more rare. In this work, we utilize core-shell gold-metal oxide nanostructures which enable<i> operando</i> surface-enhanced Raman spectroelectrochemical studies to simultaneously visualize catalyst material transformation and surface reaction intermediates under an applied voltage. As a case study, we show how the transformation of NiOOH from ~1-2 nm amorphous Ni layers facilitates the onset of HMF oxidation to 2,5-furandicarboxylic acid (FDCA), which is attained with near 100% Faradaic efficiency in 1M KOH. In contrast to the case in 1M KOH, NiOOH formation is suppressed, and consequently HMF oxidation is sluggish 10 mM KOH, even at high potentials. <i>Operando </i>Raman experiments elucidate how surface adsorption and interaction dictates product selectivity and how the surface intermediates evolve with applied potential. We further extend our methodology to investigate NiFe, Co, Fe, and CoFe catalysts and demonstrate that high water oxidation activity is not necessarily correlated with excellent HMF oxidation performance and highlight catalytic factors important for this reaction such as reactant-surface interactions and catalysts’ physical and electronic structure. </p>
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».