Atomically Isolated Nickel–Nitrogen–Carbon Electrocatalysts Derived by the Utilization of Mg<sup>2+</sup> ions as Spacers in Bimetallic Ni/Mg–Metal–Organic Framework Precursors for Boosting the Electroreduction of CO<sub>2</sub>
Notice bibliographique
Résumé
Electrochemical CO 2 reduction (CO 2 R) is a promising avenue for the conversion of CO 2 into fuels and beneficial chemicals. Significant efforts have been devoted to the development of active and selective electrocatalysts for CO 2 R. Atomically dispersed transition metal electrocatalysts have recently attracted consideration for CO 2 R due to their unique electronic and structural properties that can impart good catalytic performance and high active metal utilization. Among different precursors used for preparing these catalysts, metal–organic frameworks (MOFs) have been utilized as templates for generating atomically dispersed transition metal active sites as they provide well-defined structures that contain transition metals isolated from each other by organic ligands, along with high surface areas. However, maintaining the isolation of the transition metal species, achieving high surface concentrations of active sites, and imparting porosity during the high-temperature heat treatment of MOFs used during synthesis remain a challenge. In this report, Mg 2+ ions have been employed as spacers in a bimetallic metal–organic framework (NiMg-MOF-74) to assist in preventing the coalescence of the Ni atoms into Ni-based particles during heat treatment, which combined with the use of urea as a nitrogen source resulted in the formation of isolated Ni–N x /C active sites. Our findings demonstrated that Mg 2+ ions play a crucial role in extending the distance between the adjacent Ni sites in the precursor structure and generating atomically isolated Ni sites. On the contrary, the utilization of Mg-free Ni-MOF-74 led to the formation of metallic Ni particles embedded in a carbon nanotube-based structure. Furthermore, we investigated the impact of pyrolysis temperature on the produced catalyst morphology. The generation of isolated Ni–N x /C sites was promoted at higher pyrolysis temperatures (900 °C), while Ni-based particles were predominantly formed at a lower temperature (700 °C). The optimized atomically dispersed Ni–N–C catalyst exhibited excellent selectivity toward CO with a Faradaic efficiency of ∼90% and a current density of −4.2 mA/cm 2 at −0.76 V vs a reversible hydrogen electrode.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».