Fe(III)-Catalysis in Flow Enables Bimolecular Proton Transfer as an Alternative to Superelectrophiles in Carbonyl-Olefin Metathesis
Notice bibliographique
Résumé
Catalytic carbonyl-olefin metathesis has emerged as a new strategy for the direct formation of carbon–carbon double bonds. Successful approaches for ring-closing carbonyl-olefin metathesis exist, but limitations remain in accessing systems larger than 5-membered rings. Currently available strategies rely on Lewis acidic superelectrophiles as stronger catalysts, which require precious metal additives for their formation upon chloride abstraction from otherwise environmentally benign metal salts, such as FeCl3. Herein we report the development of a continuous flow reactor that overcomes this challenge and can access 6-membered rings using FeCl3 as the Lewis acid catalyst. The plug-flow reactor design is user friendly, benchtop amenable, and demonstrates up to 200x improved reaction efficiency over batch conditions. Computational investigations reveal that this transformation proceeds through an unprecedented bimolecular stepwise pathway via intermolecular proton transfer. These insights represent a significant advance for catalytic carbonyl–olefin metathesis and are expected to spur future developments in catalyst design and reaction scope.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,002 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,007 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».