Excited-State Polarizabilities: A Combined Density Functional Theory and Information-Theoretic Approach Study
Notice bibliographique
Résumé
Accurate and efficient determination of excited-state polarizabilities (α) is an open problem both experimentally and computationally. Following our previous work, (Phys. Chem. Chem. Phys. 2023, 25, 2131−2141), in which we employed simple ground-state (S0) density-related functions from the information-theoretic approach (ITA) to accurately and efficiently evaluate the macromolecular polarizabilities, in this work we aimed to predict the lowest excited-state (S1) polarizabilities. The philosophy is to use density-based functions to depict excited-state polarizabilities. As a proof-of-principle application, employing 2-(2′-hydroxyphenyl)benzimidazole (HBI), its substituents, and some other commonly used ESIPT (excited-state intramolecular proton transfer) fluorophores as model systems, we verified that either with S0 or S1 densities as an input, ITA quantities can be strongly correlated with the excited-state polarizabilities. When transition densities are considered, both S0 and S1 polarizabilities are in good relationships with some ITA quantities. The transferability of the linear regression model is further verified for a series of molecules with little or no similarity to those molecules in the training set. Furthermore, the excitation energies can be predicted based on multivariant linear regression equations of ITA quantities. This study also found that the nature of both the ground-state and excited-state polarizabilities of these species are due to the spatial delocalization of the electron density.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».