Remarkably Selective Binding, Behavior Modification, and Switchable Release of (Bipyridine)<sub>3</sub>Ru(II) vis-à-vis (Phenanthroline)<sub>3</sub>Ru(II) by Trimeric Cyclophanes in Water
Notice bibliographique
Résumé
High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide A recurring dream of molecular recognition is to create receptors that distinguish between closely related targets with sufficient accuracy, especially in water. The more useful the targets, the more valuable the dream becomes. We now present multianionic trimeric cyclophane receptors with a remarkable ability to bind the iconic (bipyridine) 3 Ru(II) (with its huge range of applications) while rejecting the nearly equally iconic (phenanthroline) 3 Ru(II). These receptors not only selectively capture (bipyridine) 3 Ru(II) but also can be redox-switched to release the guest. 1D- and 2D(ROESY)-NMR spectroscopy, luminescence spectroscopy, and molecular modeling enabled this discovery. This outcome allows the control of these applications, e.g., as a photocatalyst or as a luminescent sensor, by selectively hiding or exposing (bipyridine) 3 Ru(II). Overall, a 3D nanometric object is selected, picked-up, and dropped-off by a discrete molecular host. The multianionic receptors protect excited states of these metal complexes from phenolate quenchers so that the initial step in photocatalytic phenolate oxidation is retarded by nearly 2 orders of magnitude. This work opens the way for (bipyridine) 3 Ru(II) to be manipulated in the presence of other functional nano-objects so that many of its applications can be commanded and controlled. We have a cyclophane-based toolkit that can emulate some aspects of proteins that selectively participate in cell signaling and metabolic pathways by changing shape upon environmental commands being received at a location remote from the active site.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».