DELFI: A computer oracle for recommending density functionals for excited states calculations
Notice bibliographique
Résumé
Density functional theory (DFT) is known as the workhorse of computational quantum chemistry. One of its main limitations, if not the main one, is that choosing the right functional to employ is a non-trivial task left for human experts. The choice is particularly hard for excited states calculations, when using the time-dependent formulation of DFT (TD-DFT). This is not only due to the approximations and limitations of the method, but also because the photophysical properties of a molecule are defined by a manifold of states that all need to be properly described in a balanced manner to obtain an accurate photochemical picture. This includes not only the relative energy of the states, but also capturing the correct character, order and intensity of the transitions. In this work, we developed a scoring system to quantitatively define the accuracy of an excited states calculation by simultaneously considering at the same time all these properties of a manifold of states. The scoring system is generalizable to any level of theory, we here applied it to a large dataset of organic molecules, calculating 38 scores for as many common functionals of different type and rung, against a higher accuracy method for a total of more than 820.000 single point calculations. The results of these calculations are collected in a database that we released and made it open, providing 4 million datapoints to be used by the community for future applications. We used the scores we extrapolated to train a graph attention neural network that is used to predict the 38 scores for molecules represented as 2D graphs. We call this oracle DELFI (Data-driven EvaLuation of Functionals by Inference), which can be used to quickly screen and predict the ranking of functionals to calculate optical properties of organic molecules. A corresponding web application allows to easily run DELFI and analyze the results, alleviating the hurdle of choosing the right functional for TD-DFT calculations.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,003 | 0,019 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,002 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,004 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,002 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,004 | 0,002 |
| Intégrité de la recherche | 0,002 | 0,003 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,040 | 0,019 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».