New assignments of Raman spectra of tetrahedra and the effects of electronegativity. II. Silicate glasses
Notice bibliographique
Résumé
Our density functional theory calculations (by GAUSSIAN) on the Si4O104− moiety and Na4Si4O10 molecule reproduce the experimental Raman frequencies and relative intensities for the three A1 modes in the experimental Raman spectra of Na2Si2O5 and BaSi2O5 crystals and glasses. Taking the center of mass into consideration, accompanied by visualization using GaussView, these calculations provide a firm assignment of these three peaks: the 1060 cm−1 peak to the Si-NBO stretch (NBO = Si–O or Si–O–Na), the ∼600 cm−1 peak to the Si-BO stretch (BO = Si–O–Si), and the ∼500 cm−1 peak to the Si-BO-Si bend. Our GAUSSIAN calculations on modified “non-equilibrium” SiO44− tetrahedra, constrained to have the same Si–O bond lengths and O–Si–O bond angles as in the Si4O104− moiety, confirm the above-mentioned assignment and show reasonable agreement with the experimental Raman frequencies and relative intensities. We then examine the regular trends in the Si-NBO and Si-BO stretch frequencies for all Qn (n = 0–4) species in silicate glasses and crystals. The large systematic change in the differences between these frequencies (Δ1) is explained by electronic changes within the SiO4 tetrahedron. For example, the larger Δ1 for the Q3 tetrahedra than the Q2 tetrahedra is due to the changes in Si, BO, and NBO electron densities on the tetrahedral Si and O atoms, as measured by Si 2p and O 1s x-ray photoelectron spectra. This trend strongly suggests that the Si-BO stretch frequency for the Q4 species in v-SiO2 should be ∼500 cm−1, close to the A1 breathing mode frequency of 495 cm−1 for four membered rings previously assigned.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».