Bridging the gap between high-level quantum chemical methods and deep learning models
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Supervised deep learning (DL) models are becoming ubiquitous in computational chemistry because they can efficiently learn complex input-output relationships and predict chemical properties at a cost significantly lower than methods based on quantum mechanics. The central challenge in many DL applications is the need to invest considerable computational resources in generating large ( N > 1 × 10 5 ) training sets such that the resulting DL model can be generalized reliably to unseen systems. The lack of better alternatives has encouraged the use of low-cost and relatively inaccurate density-functional theory (DFT) methods to generate training data, leading to DL models that lack accuracy and reliability. In this article, we describe a robust and easily implemented approach based on property-specific atom-centered potentials (ACPs) that resolves this central challenge in DL model development. ACPs are one-electron potentials that are applied in combination with a computationally inexpensive but inaccurate quantum mechanical method (e.g. double- ζ DFT) and fitted against relatively few high-level data ( N ≈ 1 × 10 3 – 1 × 10 4 ), possibly obtained from the literature. The resulting ACP-corrected methods retain the low cost of the double- ζ DFT approach, while generating high-level-quality data in unseen systems for the specific property for which they were designed. With this approach, we demonstrate that ACPs can be used as an intermediate method between high-level approaches and DL model development, enabling the calculation of large and accurate DL training sets for the chemical property of interest. We demonstrate the effectiveness of the proposed approach by predicting bond dissociation enthalpies, reaction barrier heights, and reaction energies with chemical accuracy at a computational cost lower than the DFT methods routinely used for DL training data set generation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,003 | 0,008 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,002 |
| Communication savante | 0,002 | 0,003 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,003 |
| Intégrité de la recherche | 0,002 | 0,004 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».